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非混合燃烧中CaSO_4载氧体的研究

【摘要】: 化石能源燃烧释放出大量的CO_2,由此引起的“温室效应”等全球性问题已经为世界各国广泛关注。非混合燃烧改变了传统燃烧方式中燃料与空气直接混合的方式,代之以载氧体作为媒介在燃料和空气之间传递氧,从而达到释放能量的目的,同时在过程中实现了对CO_2的分离,在产物气体中可直接获得高浓度的CO_2,对CO_2的减排具有重要意义。本文针对非混合燃烧中的载氧体存在的一些问题,采用CaSO_4作为载氧体,并针对CaSO_4应用于非混合燃烧过程的可行性和与气体燃料的反应特性,CaSO_4反应活性的改善和载氧体的循环特性等方面进行了一些初步研究,同时对于非混合燃烧应用于焦炉煤气制氢过程开展了一些模拟工作。 对于CaSO_4应用于非混合燃烧过程进行了热力学计算和模拟,从理论上分析了CaSO_4在此过程中作为载氧体的可行性,并对CaSO_4与气体燃料之间发生反应的温度和压力条件进行了分析。 利用热重分析仪和固定床反应器,对CaSO_4和分别负载惰性载体、活性助剂后的CaSO_4与气体燃料发生反应的特性进行了实验研究。结果表明,单独使用CaSO_4时,其与气体燃料发生反应的起始温度较高,且反应活性较低,不适合直接应用于非混合燃烧中。通过向CaSO_4中添加惰性物质和活性助剂,均可以降低CaSO_4与气体燃料的起始反应温度。惰性物质在与CaSO_4混合时起到了结构支撑和传递热量的作用,其本身不参与反应。活性物质不仅自身参与反应,同时可以较大幅度地提高CaSO_4的反应活性,加快CaSO_4与气体燃料进行反应的速度。同时,借助X射线衍射、比表面积测量等手段,对于CaSO_4载氧体与气体燃料发生反应前后的状态进行了表征,初步分析了CaSO_4被气体燃料还原的产物成分和引起载氧体反应活性改善的原因。 构建了基于非混合燃烧的焦炉煤气自热重整制氢过程,对该过程所涉及的部分主要热力学问题进行分析,研究了制氢反应的化学平衡特性。利用软件模拟运行,分析了系统的整体特性,并利用效率指标对系统进行了评价。

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