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化石燃料化学链燃烧能量系统评价方法与全生命周期研究

【摘要】:化学链燃烧被认定为最具发展潜力的“第二代”碳捕集技术,其已从最初的系统概念发展成3 MWth示范项目。化学链燃烧反应器、氧载体及系统集成的研究已成为重要国际前沿方向。我国是碳排放大国,同时也是《巴黎协定》缔约方的主要成员国,在未来很长时间内将担任减排主角的作用。因此,探究高效的新型碳捕集技术具有重要战略意义。本文从化学链燃烧反应机理、化学链燃烧发电系统热经济性评价方法、化学链燃烧发电系统全生命周期碳排放作用机制和煤基化学链燃烧分布式冷热电综合能源系统,开展了化石燃料驱动的化学链燃烧能量系统集成机理与评价方法研究。当前,化学链燃烧反应机理研究一方面探索化学链燃烧的化学能梯级利用规律,另一方面从微观氧载体材料角度探究分子的吸附机理。随着化学链燃烧与太阳能热化学领域的结合,特别是中温太阳能热化学制燃料的发展,中温热驱动的化学链燃烧的研究获得国际学者的重视。本研究从微观反应途径,研究CHx分子在NiO晶体表面的吸附能、键能和键长变化规律,寻求CHx分子在NiO晶体表面的最稳定吸附位置。在此基础之上,进一步分析CHx分子在NiO晶体表面发生脱氢机理及反应过渡态能垒,研究结果表明:CH3=CH2+H基元反应所需的过渡态能垒最大(2.06 eV),通过改变该基元反应途径,降低能垒是实现中温化学链燃烧的一个重要方法。虽然化石燃料化学链燃烧发展近30年,然而,化学链燃烧发电系统集成理论研究方面,系统集成原则与评价方法仍亟待需要深入探究。本研究在燃料化学能与物理能梯级利用原理的研究成果基础上,以载氧体物性特征、化学链燃烧反应热品位、化石燃料品位,分析了化学链燃烧过程不可逆损失的变化规律。并在此基础上,进一步推导并给出了化学链燃烧过程不可逆损失与系统发电成本的关系式。并以当前天然气基、煤基的国际主流化学链燃烧发电系统为实例,研究了化学链燃烧发电系统集成的评价方法。应用上述关系式,研究分析了燃料品位(Af)、还原反应吸热系数(βre)、热力循环初温(ATIT)对经济性能的影响。研究结果指出:燃料品位、化学链燃烧反应过程品位变化、热力循环的热能品位变化之间的作用是决定化学链燃烧发电系统经济性的重要因素。为了进一步揭示化石燃料化学链燃烧系统集成机制,探究其系统的低碳、清洁与高效规律,通过全生命周期碳排放的分析方法,研究了化学链燃烧发电系统的全生命周期基本规律。研究结果表明:对于天然气化学链燃烧发电系统,化学链燃烧过程的氧载体寿命与氧载体装载量是影响全生命周期碳排放的主要因素,发电效率的影响较弱。当氧载体寿命达到4000小时后,提高系统热力性能可进一步降低全生命周期碳排放,但作用幅度较小。当氧载体寿命在1000小时-4000小时内,氧载体寿命是决定全生命周期碳排放的主要因素。基于上述理论分析,针对煤基化学链燃烧过程,探索研究了基于煤基气化的化学链燃烧冷热电综合能源系统。主要分析了气化过程水碳比、氧碳比、化学链燃烧操作压力等参数对能源效率、冷电输出比(C/P)、热电输出比(H/P)和能源节约率的提升作用及影响机制,给出了节能率最优的煤基气化合成气产率,以及对应最优产率的水碳比和氧碳比。

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