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CaSO_4载氧体应用于CaO再生过程的热力学分析与实验研究

【摘要】:将煤气化与CaO吸收体集成,可实现气化反应器内在碳分离。本文研究CaSO4载氧体再生CaCO3的过程,揭示其化学反应平衡、反应速率、含硫气体排放以及钙基物质共熔等。 本文的主要工作及结果如下: 1. CaSO4载氧体应用于CaO再生过程的热力学分析 基于化学反应平衡,研究了采用CaSO4载氧体的CaO再生过程的反应条件,获得了使CaCO3完全分解的最小水蒸气入口量和碳入口量;与应用纯O2燃烧供热的再生反应器相比,其最小水蒸气和碳需求更多;提高反应温度降低反应压力会减少含硫气体排放量;降低CaO再生反应器与CaS氧化反应器的温差、降低反应压力者会使反应器间传递的热量和循环固体质量减小,但Gs增大。 2. CaSO4载氧体与煤焦反应的加压热重实验 利用加压热重对再生反应器中煤焦与CaSO4及水蒸气的反应进行了对比实验研究,结果表明:氮气气氛下煤焦和CaSO4载氧体的固固反应失重在反应初期较快,但反应进行到一定程度后,其反应失重曲线变得平缓,最终碳转化率低于煤焦与水蒸气的气化反应;通入水蒸气后煤焦与CaSO4的反应失重在初期比上述两个反应都要快,但反应继续进行其失重速度快速下降,最终载氧体转化率和碳转化率比CaSO4与煤焦的固固反应更低,且提高水蒸气分压,最终载氧体转化率和碳转化率还会进一步降低。 3.应用CaSO4载氧体的CaO再生过程加压固定床实验 通过加压固定床实验,研究了反应条件对含硫气体排放的影响,结果表明:从降低H2S排放的角度看,升高反应温度、减小水蒸气分压是有利的;反应温度从900℃增大到950℃,H2S产率的峰值由2635ppmv降低到2174ppmv;水蒸气分压从2.4MPa降低至1.67MPa,H2S产率峰值从2635ppmv降低至165ppmv。 4.钙基物质共熔实验 利用常压综合热分析仪的DTA和TG分析技术,对CaS-CaSO4、 CaO-CaS-CaSO4样品进行共熔实验研究,结果表明:在700~1300℃的温度范围内,不存在CaS与CaSO4的共熔现象;各种摩尔配比的CaO-CaS-CaSO4三元钙基混合物在700~1500℃的温度范围内的不发生共熔。 5. CaSO4载氧体应用于煤直接制氢过程的热力学分析 进行了应用CaSO4载氧体进行CaO再生的煤直接制氢过程热力学分析,3.0MPa的压力条件下模拟结果表明:提高再生反应器温度会增加气化产H2量,且再生反应器含硫气体排放量减少;随着气化反应器钙碳比的增大,气化产H2量减少,再生反应器出口含硫气体排放量下降;再生反应器出口固体物流中CaO和CaS不作分离时的模拟结果与假设二者可以完全分离相比,气化产H2量下降,再生反应器含硫气体排放量增加。

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