bck

收藏本站

负载型碳化钼催化剂的制备、表征和选择加氢反应性能的研究

【摘要】:过渡金属碳化物催化剂在许多氢参与的反应中表现出类贵金属的催化性能,如HDN、HDS、选择加氢和异构化反应等,然而有关新鲜态碳化物催化剂表面活性中心的状况并不甚清楚,有关新鲜态碳化物参与催化反应机理的研究报道也很少。本论文采用原位碳化的方法,不经钝化,得到新鲜态的碳化钼催化剂,以原位红外光谱手段为主,用CO 作探针分子考察了催化剂的表面活性中心。进而通过对比一些简单分子如噻吩、硫化氢、苯、乙腈和丁二烯在新鲜态Mo_2C/γ-Al_2O_3 催化剂上的吸附和反应行为,揭示了催化剂表面活性中心在加氢反应中的作用。 CO 吸附在新鲜态Mo_2C/Al_2O_3 催化剂表面上,在2054 和2196 cm~(-1) 出现两个红外特征峰。此处可将2054 cm~(-1) 的谱峰归属为CO 在Mod+(0 d 2)上的吸附,而2196 cm~(-1) 的谱峰可归属为CO 与Mo_2C/Al_2O_3 催化剂表面上的活泼碳反应而生成的CCO 物种。红外吸附结果说明在新鲜态的碳化钼催化剂上有着与贵金属如Pt、Ru、Pd 等类似的表面电子结构。在以前的文献中,人们从许多加氢反应中观察到新鲜态的碳化钼催化剂的类贵金属性质。我们则从CO 在碳化钼上吸附的红外光谱证明了新鲜态Mo_2C 催化剂的表面活性位具有类似贵金属的电子性质。 新鲜态Mo_2C/Al_2O_3 催化剂由于在空气中不稳定,会发生剧烈氧化,因此在暴露空气之前要先进行钝化。O_2 作为钝化用的氧化剂,其氧化性太强,不容易控制,经常使催化剂表面过度氧化,这是大部份已报道文献中常存在的的问题。本论文用氧化性较弱的氧化剂,如H_2O 或CO_2 来钝化新鲜态碳化钼催化剂,使其表面形成一层较薄的碳氧化物保护层,可以用H_2 适当处理而除去表面氧,使催化剂表面可基本上保持新鲜态碳化钼的性质。 H2存在的情况下噻吩在新鲜态Mo_2C/γ-Al_2O_3催化剂上在473K 开始发生HDS 反应。H2S 对碳化物催化剂的硫化要较噻吩容易的多,在室温下即可硫化新鲜态Mo_2C/γ-Al_2O_3 催化剂。对被硫化的Mo_2C/γ-Al_2O_3 催化剂直接用CH_4/H_2 再碳化后其碳化物的表面性质只能得到部分恢复。但若在673 K 先氧化、1033 K 再碳化则可完全恢复被硫中毒的催化剂的碳化物表面性质。 新鲜态Mo_2C/Al_2O_3 催化剂对于苯,乙腈,和丁二烯均有很高的加氢活性,这一点与贵金属催化剂比较类似。

下载App查看全文

(如何获取全文? 欢迎:、、)

支持CAJ、PDF文件格式


【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 刘爱民,黄为一;应用红外方法探讨耐镉菌株高积累Cd~(2+)的机理[J];环境科学学报;2005年11期
2 李慧;李寒旭;武成利;;红外光谱在煤灰熔融性研究中的应用[J];煤炭科学技术;2006年03期
3 孙明超;徐日炜;胡向蔚;余鼎声;;对叔丁基酚改性环氧酚醛涂料的合成与表征[J];涂料工业;2006年02期
4 傅科杰;李峥嵘;杨力生;童鲁波;;聚乳酸与羊毛、棉、尼龙混纺产品定量分析方法的研究[J];合成纤维;2006年11期
5 杜恭贺;任兆玉;黄耀清;杨传波;;并五苯分子光谱和激发态的密度泛函理论研究[J];光子学报;2008年09期
6 徐革联;周兴霸;李春丽;吕玉庭;;磁化对鸡西烟煤成浆性能影响的研究[J];洁净煤技术;2008年05期
7 何兰珍;杨丹;刘毅;陈亚胜;;制备甲壳素过程中EDTA脱钙法的研究[J];食品与生物技术学报;2008年04期
8 仇丹;陈志荣;李浩然;;热处理过程中β-胡萝卜素的副产物分析[J];食品科学;2008年10期
9 江欣;吴谊群;贺春英;;新型多氮杂环金属配合物的合成及其光谱研究[J];光谱学与光谱分析;2008年11期
10 陈有双;唐忠锋;张培培;王继虎;;三聚氰胺结构和热力学性质的密度泛函理论研究[J];分子科学学报;2009年06期
11 周靖欣;焦体峰;李旭辉;张春凤;邢媛媛;;新型偶氮苯共轭席夫碱化合物的合成与表征[J];广州化工;2011年01期
12 王秀艳;刘杰民;杜健;;浓硫酸低温分解废弃稀土抛光粉工艺研究[J];环境工程学报;2011年09期
13 刘文伯;;红外和联合散射光谱在无机和络合物化学中的应用[J];化学通报;1965年02期
14 尚天民;王琳;梁晓天;林秀英;萧进明;牛守谦;;猫眼草化学成分的研究[J];化学学报;1979年02期
15 廖清江;黄鸣龙;;19-失碳-16-次甲基-17α-乙酰氧基黄体酮及其⊿~6-脱氢物的合成[J];化学学报;1980年06期
16 郑崇直;王源;钱诚;聂崇实;惠永正;;用于红外光谱检索的IRS-1程序[J];有机化学;1981年02期
17 朱自莹;方一行;;激光拉曼光谱(二)[J];有机化学;1981年05期
18 王建国,王汝聪,孙昌俊;葡糖胺—6—磷酸酯与5—氟脲嘧啶成苷反应及构型研究[J];山东大学学报(理学版);1983年04期
19 曹玲华;2—O—苯甲基—D—木呋喃甲基甙衍生物的红外光谱和质谱分析[J];新疆大学学报(自然科学版);1983年03期
20 П.М.ЗАВЛИН и др.;蔡景猷;;羰基化合物对明胶乳剂层坚膜作用机理的研究[J];明胶科学与技术;1983年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 李新蕾;陈爱平;刘伟;卫上方;;合成溶剂黄21清洁工艺的开发[A];第九届全国染料与染色学术研讨会暨信息发布会论文集[C];2004年
2 卢洪波;苏桂秋;李萍;刘士祥;;基于红外光谱法的PVC垃圾热解特性研究[A];第六届全国信息获取与处理学术会议论文集(2)[C];2008年
3 夏宗仁;吴剑波;郑威;徐玉恒;;高掺镁LiNbO_3晶体抗光折变性能研究[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅱ[C];2004年
4 魏京京;张启明;金少鸿;;近红外光谱法测定氯雷他定胶囊含量[A];2008年《药物分析杂志》第三届普析通用杯论文集[C];2008年
5 李家旺;司民真;;用傅立叶变换红外光谱法研究核辐照对三七粉成分的影响[A];第十五届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2009年
6 王建平;;邻二醇分子超快动态结构[A];中国化学会第27届学术年会第12分会场摘要集[C];2010年
7 米高园;朱昌;;傅里叶红外光谱法测量SiO_2薄膜计量比[A];第八届全国信息获取与处理学术会议论文集[C];2010年
8 庞小峰;;在水中的纳米水分子的发现和它的特点及实验证实[A];第十三届全国原子与分子物理学术会议论文集[C];2006年
9 王吉有;邹兆贵;刘宾;李南征;孔乐;;木糖醇的红外光谱和拉曼光谱研究[A];第十五届全国光散射学术会议论文摘要集[C];2009年
10 冯绍彬;冯丽婷;胡芳红;张雷;;氯化亚铜加速青铜器腐蚀的研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(上册)[C];2006年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 吴维成;负载型碳化钼催化剂的制备、表征和选择加氢反应性能的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
2 徐静涛;铜氧化物高温超导体空穴补偿效应和A位平均离子半径效应研究[D];中国科学技术大学;2009年
3 黄保坤;溶剂效应及其对费米共振的影响[D];吉林大学;2006年
4 张留洋;溶剂和电子转移对费米共振的影响[D];吉林大学;2008年
5 邓波;磁处理水的物理特性及其生物效应的研究[D];电子科技大学;2009年
6 张力群;基于红外光谱的离子液体溶液微观结构与相互作用研究[D];浙江大学;2010年
7 田福平;汽油馏分的吸附脱硫及红外光谱研究[D];大连理工大学;2006年
8 金向军;几种天然中药材的光谱分析[D];吉林大学;2007年
9 范协诚;MRAlO_4(M=Sr,Ca;R=La,Nd,Sm,Y)微波介质陶瓷的基础问题及其改性[D];浙江大学;2008年
10 秦霓;Ba_(6-3x)Ln_(8+2x)Ti_(18)O_(54)基微波介质陶瓷的改性及若干基础问题[D];浙江大学;2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 李兆凯;变换溶剂法研究费米共振效应[D];吉林大学;2006年
2 曹晓翠;硫醇自组装单分子膜结构及热脱附特性的红外反射谱研究[D];哈尔滨工业大学;2006年
3 岳贞菊;SEAM改性沥青的化学改性机理研究[D];重庆交通大学;2008年
4 赵丽茹;哈蟆油的紫外与红外光谱鉴别研究[D];长春中医药大学;2008年
5 孟慧琴;三氯蔗糖及其合成中间体的制备、分离与结构表征[D];暨南大学;2008年
6 宋捷;生物柴油混合燃料混合比车载监测方法研究[D];吉林大学;2009年
7 梁振兴;直接甲醇燃料电池Nafion~(?)膜的红外光谱表征和阻醇质子交换膜的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
8 邓梁;红外光谱细胞水分检测系统设计与研究[D];西北工业大学;2006年
9 董颖;电气石红外辐射特性与Zeta电位研究[D];中国地质大学(北京);2005年
10 吉卉;基于红外光谱的花椒品质快速检测技术研究[D];西北农林科技大学;2010年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 陈锐;[N];大众卫生报;2004年
2 陈锐 郭晓斌;[N];家庭医生报;2004年
3 陈锐;[N];健康报;2004年
4 陈锐 郭晓斌;[N];医药经济报;2004年
5 马斌睿;[N];中国中医药报;2003年
6 马斌睿;[N];中国中医药报;2003年
7 龚翔;[N];中国医药报;2003年
8 辛浪;[N];市场报;2004年
9 马艳红;[N];中国医药报;2004年
10 本报记者 孙晨;[N];中国高新技术产业导报;2001年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978


{bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck体育下载}| {bckbet}| {bcksports}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bck官网}| {bck体育下载}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育app}| {bck体育}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bcksports}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bckbet}|
{uc8}| {uc8体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐城}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8老虎机}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8老虎机}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc体育}| {UC体育}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}|