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负载型磷化钼(镍)和钼镍硫原子簇合物催化剂的制备、表征和深度加氢脱硫反应性能研究

【摘要】:由于更加严格的环境法规的要求,开发新型深度加氢脱硫(HDS)催化剂是催化领域挑战性的课题。本文采用程序升温还原的方法,制备了纯相和负载型的过渡金属磷化钼、磷化镍和磷化镍钼催化剂,并对这些催化剂进行了详细的表征。以CO 为探针分子,用原位红外光谱研究了还原态磷化物催化剂的表面活性位及在硫化条件下的表面活性位的变化。反应结果表明,SiO_2负载的磷化物的DBT HDS 反应活性顺序是:Ni_2P/SiO_2 Ni-Mo-P/SiO_2 MoP/SiO2。磷化镍钼催化剂的HDS 活性随着Ni 含量的升高而提高。这不同于金属硫化物、氮化物和碳化物,因为在磷化的Ni 和Mo 原子之间没有观察到明显的协同作用。磷化镍钼催化剂的活性主要是磷化镍的贡献。CO 探针的红外光谱表明,在HDS 反应过程中,磷化物催化剂的体相结构可基本保持,但催化剂表面被部分硫化,形成了MoP_xS_y或NiP_xS_y活性相。这种表面被部分硫化的磷化物催化剂,在温和的条件下,可以重新活化恢复到新鲜态的状态。对于磷化物催化剂,DBT HDS 反应主要经历碳-硫键断裂的直接脱硫(DDS)反应途径,反应主要产物是联苯。本研究表明:磷化物,特别是磷化镍,是具有潜在应用前景的新型深度加氢脱硫催化剂。 另外,论文工作中还制备了纯相和负载型的过渡金属碳化钼。HDS 反应结果表明,碳化钼催化剂中加入P、Co 和Ni 之后,可以提高催化剂的HDS活性。制备了三核和四核具有簇芯为[Mo_3S_4(H_2O)_9]~(4+)和[Mo_3NiS_4 (H_2O)_(10)]~(4+)的过渡金属钼(镍)硫原子簇合物。金属原子簇合物为前驱体制备的Al2O3 负载的催化剂与传统的NiMoS/Al_2O_3催化剂相比,前者具有更小的金属粒子大小和更高的金属分散程度,且比相应的传统方法制备的硫化物催化剂具有更高的HDS 活性。

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