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铁基材料产羟基自由基特征与除砷机制

【摘要】:砷作为一种无机污染物在世界各地的地下水中和工业废水中频频检出,现有的处理技术很难应对日益增长的污染需求。因此,开发更行之有效的吸附剂以及对去除机理的探究显得非常有必要。本研究以As为目标污染物,通过开发独特的铁基矿物体系(包括高温高压菱铁矿(SID-HTP)和活性零价铁(AIM)),探究了两种体系下对于As的处理效率,羟基自由基产生,影响因素及综合反应机理等。得出主要结论如下:(1)SID-HTP吸附剂的结晶程度好、菱铁矿占比高。好氧条件下,SID-HTP对As(V)的去除效果明显高于厌氧条件。好氧条件下SID-HTP在较宽的pH值范围内有着对As(V)极佳的去除效果。菱铁矿向针铁矿和纤铁矿的矿物转化是SID-HTP高效去除As(V)的主要原因。(2)在好氧除砷过程中,SID-HTP体系中产生了羟基自由基,产量随着固体比的提升而增加。体系中羟基自由基的产生主要发生在固体上(80%),水溶液中溶解Fe~(2+)贡献的羟基自由基产量约为20%。pH值对SID-HTP体系产生羟基自由基的影响较大,酸性条件下羟基自由基产量较高。SO_4~(2-)、Ca~(2+)和Mg~(2+)对羟基自由基的产生有着微弱的促进作用,而Cl~-、HCO_3~-、NO_3~-、SiO_3~(2-)、PO_4~(3-)则有着抑制作用,其中HCO_3~-的抑制作用最为明显。(3)投加Fe~(2+)提高了经过活性预处理的混合零价铁(hZVI)、活性零价铁(AIM)和未经预处理的混杂零价铁(ZVI/Mag)对As(III)的去除效率。AIM体系表现出最好的除As(III)效率。无论在好氧还是厌氧条件下,投加Fe~(2+)可以重新激活AIM体系并保持极高的除砷活性。AIM体系高除砷活性的主要原因是内核ZVI和外层磁铁矿(SM)共同作用的机制以及不断产生的中间产物绿锈(GR)。(4)AIM体系的高效除砷能力也依赖于其产羟基自由基能力。好氧条件下,体系产生的羟基自由基把As(III)氧化为As(V),随后转换为厌氧环境,固体表面的As(V)比例逐渐减少。对SID-HTP体系,固体表面和液体中产生的羟基自由基使As(III)的氧化主要发生在固体表面。羟基自由基通过氧化As(III)和促进Fe(II)/F(III)循环,来提高体系的除砷效果。

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