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白光LED用MRE_9(XO_4)_6O_2型荧光粉结构和性能研究

【摘要】:单一离子掺杂或借助能量传递在单一基质中实现白光发射可以很好的从本质上提高荧光粉的发光性能。红色荧光粉可以提高商业化白光LED的显色指数。因此,研究近紫外光或蓝光芯片激发价格低廉、发光强度高、结构和性能稳定的单相白色和红色荧光粉具有十分重要的意义。本论文从磷灰石结构LiGd_9(SiO_4)_6O_2出发,制备可用于白光LED领域的新型磷灰石结构白光和红光发射荧光材料,研究结构取代对MRE_9(XO_4)_6O_2:Dy~(3+)(M=Li,Na,K;RE=Gd,La,Y;X=Si,Ge)体系荧光粉的晶体结构、电子结构、发光性质、荧光寿命衰减、热稳定性等性能的影响,讨论Sm~(3+)以及Mn~(2+)离子掺杂的LiGd_9(SiO_4)_6O_2:Mn~(2+)和LiGd_9(SiO_4)_6O_2:Sm~(3+)体系红色荧光粉的晶体结构及发光性能,开拓磷灰石结构发光材料新体系。主要结果如下:(1)通过高温固相法合成新型Dy~(3+)离子掺杂LiGd_9(SiO_4)_6O_2:Dy~(3+)系列白光发射荧光粉。借助XRD和结构精修研究了其晶体结构;通过光致激发和发射光谱、紫外漫反射光谱、变温光谱、荧光衰减寿命等测试分析手段系统研究了LiGd_9(SiO_4)_6O_2:Dy~(3+)荧光粉的发光性能;确定了Dy~(3+)离子在LiGd_9(SiO_4)_6O_2中的最佳掺杂浓度和发光行为。(2)制备了碱金属取代的MGd_9(SiO_4)_6O_2:Dy~(3+)(M=Li,Na,K)体系白光发射荧光粉。研究了碱金属离子取代对该体系荧光粉结构和发光性质的影响;XRD和结构精修表明实验制备的样品为纯相;体系基质化合物的晶胞参数和荧光粉发射光谱对应的黄蓝比Y/B的值都随碱金属取代离子半径的增大而增大;讨论了碱金属离子Li~+、Na~+、K~+取代对体系荧光粉发光性能的影响。(3)研究了三价阳离子取代对LiRE_9(SiO_4)_6O_2:Dy~(3+)(RE=Gd,La,Y)体系荧光粉结构和发光性能的影响。该体系中,三价阳离子La~(3+)取代的LiLa_(8.9)(SiO_4)_6O_2:0.10Dy~(3+)荧光粉的晶胞参数相对增大,且具有相对较大的黄蓝比Y/B,其热稳定性也相对LiGd_(8.9)(SiO_4)_6O_2:0.10Dy~(3+)明显提高。(4)研究了络阴离子取代对LiGd_9(XO_4)_6:Dy~(3+)(X=Si,Ge)体系荧光粉的结构和发光性质的影响。基于DFT理论计算的结果表明,随着[GeO_4]~(4-)取代值的增加,LiGd_9(SiO_4)_(6-x)(GeO_4)_xO_2体系的带隙逐渐减小;结构精修结果显示LiGd_9(SiO_4)_(6-x)(GeO_4)_xO_2体系化合物的晶胞参数随x的增加逐渐增大,LiGd_9(SiO_4)_(6-x)(GeO_4)_xO_2:Dy~(3+)体系荧光粉发射光谱的黄蓝比Y/B的值也随[GeO_4]~(4-)取代值x的增加而增大。(5)分别研究了LiGd_9(SiO_4)_6O_2:Sm~(3+),Eu~(3+)和LiGd_9(SiO_4)_6O_2:Mn~(2+)红色荧光粉的结构和发光性能。LiGd_9(SiO_4)_6O_2:Sm~(3+)荧光粉的发射光谱由归属于Sm~(3+)离子~4G_(5/2)激发态到~6H_(5/2)、~6H_(7/2)、~6H_(9/2)特征跃迁的三组发射峰组成。LiGd_9(SiO_4)_6O_2:xMn~(2+)发射光谱为主峰位于594 nm处对应于Mn~(2+)离子~4T_1(~4G)-~6A_1(~6S)特征跃迁的红橙色发射宽带。同时讨论了LiGd_9(SiO_4)_6O_2:Sm~(3+),Eu~(3+)体系中的Sm~(3+)-Eu~(3+)之间能量传递过程。

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