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光子晶体颗粒的制备及在光催化领域应用的研究

【摘要】:近年,一种三维有序大孔结构材料—反opal TiO_2光子晶体(Photonic Crystal简写为PC),因其具有光子带隙和光局域效应特性,吸引了光催化领域研究者的关注。一方面,人们把PC直接用作光催化剂;另一方面,利用PC的光学特性增强光催化剂吸收光的效率。然而,上述两方面的研究大都集中在PC膜方面。众所周知,工业上粉体光催化剂具有比其他型态(膜)的光催化剂更高光催化活性,“颗粒型”PC制备与光学特性研究也早有报道。基于此,本论文提出光子晶体颗粒制备及其在光催化领域应用的研究课题,首先制备一种新型的含大孔/介孔球形PC光催化剂并研究其光催化活性,其次将PC颗粒掺入粉体光催化剂,研究其光散射特性对光催化剂性能的影响。具体内容与结果如下:首先,论文提出了一种制备球形光子晶体(简写为PCB)的新方法—萃取辅助的微乳液法。用单分散的PS胶体颗粒水相悬浮液为分散相,以正丁醇和正辛醇按比例混合作为连续相,并在连续相中加入表面活性剂,通过乳化制备出W/O液滴,之后由于连续相的萃取作用得到PS opal PCB。论文考察了实验条件对PCB形貌、大小和质量的影响。结果表明:随着表面活性剂加入量的增多,PCB平均粒径逐渐减小,组装质量逐渐变差;萃取剂比例主要影响PCB的形貌,当正丁醇和正辛醇体积比大于1:1时,PCB为不规则多面体,当体积比小于或等于1:1时,PCB为球形;PS浓度主要影响PCB的粒径,PCB平均粒径随浓度增加而变大。其次,论文以室温漂浮自组装法制备的PS opal PC薄膜为模板,用液相沉积技术对模板填充TiO_2,经过煅烧得到了反opal TiO_2 PC薄膜(简写为IO-TiO_2),通过超声将薄膜破粹制备了反opal TiO_2 PC粉体(简写为IO-TiO_2 PD)。结果表明:反opal TiO_2 PC粉体大小约为5-40μm,仍然具有长程有序,保持光子带隙特性。再次,以PEG2000作为介孔造孔剂,以PS opal PCB为模板,联合溶胶凝胶法和液相沉积法,首次制备出了含大孔/介孔反opal TiO_2 PCB光催化剂,以降解水中甲基橙为探针反应,研究其光催化性能活性。结果表明:在骨架中引入介孔后,光催化活性显著提高;提高的程度与PEG2000加入量有关,当PEG2000的加入量2.1 wt%时,光催化活性最高,反应速率常数较未经PEG2000改性的样品提高41%。原因是介孔的引入一方面提高了光催化剂的比表面积,另一方面强化了光催化传质过程。最后,论文合成了具有可见光响应的CdS敏化的TiO_2(CdS/TiO_2)光催化剂,以降解水中甲基橙为探针反应,掺入反opal TiO_2 PC粉,研究其光散射特性对光催化剂性能的影响。考察PC带隙位置、PC粉浓度与可见光下甲基橙光降解率的关系。结果表明,掺入TiO_2 PC粉能够显著提高CdS/TiO_2光催化活性,其增强作用与带隙位置有关,当带隙位置位于CdS/TiO_2吸收峰位置时,增强作用最明显;其原因是由于PC颗粒对处于禁带频域的光有强烈的反射,使禁带频域的光在反应中体系形成多重散射,从而增强了CdS/TiO_2对禁带频域光的吸收率。另外也发现,随着TiO_2 PC粉掺入量的增加光催化活性先增加后减弱,原因是掺入量过多时,由于体系内散射光强度较大,造成CdS/TiO_2的光腐蚀,进而减弱光催化活性。

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