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化学链燃烧中三种载氧体与CO反应的密度泛函研究

【摘要】:化学链式燃烧技术(CLC)是一种新颖的燃烧技术。该技术不仅能提高发电厂的热效率,而且在CO2捕捉分离方面有着固有的低能耗优势,对CO2气体的减排具有重要意义,因而逐渐成为能源清洁利用领域的研究重点。化学链式燃烧反应是通过载氧体来完成氧的传递,因此载氧体本身的物理化学特性以及载氧体如何与燃料进行氧传递规律的揭示显得尤为重要。本文采用量子化学密度泛函的理论方法研究了化学链式燃烧技术中燃料反应器中载氧体与燃料气体的微观反应机理。以CO作为燃料,选取氧化铁、氧化铜和氧化锰三种常见载氧体作为研究对象。研究表明,当CO分子分别靠近三种载氧体表面时,与表面金属原子发生的相互作用最强,原因是CO中C原子的2p轨道与过渡金属原子的3d轨道发生了杂化作用。对于CO分子在无氧条件下和载氧体发生相互作用生成C02的反应机理则可以归纳为:首先,CO分子与载氧体表面的晶格氧发生相互作用,通过生成新的C-O键,形成二齿型碳酸盐物种,该二齿型碳酸盐物种是CO2的前驱物种,因此该物种的形成是氧化反应得以发生的关键,然后此物种越过一定的反应能垒从载氧体表面解离出去,最终生成C02,完成氧从载氧体向燃料的传递。论文研究结果对于载氧体氧化燃料气体过程的认识具有重要的科学意义,并对载氧体的选择优化具有理论指导意义。

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