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CuO-M_xO_y催化剂在水煤气变换反应中的应用

【摘要】:寻找低温高活性和高稳定性的水煤气变换反应催化剂是燃料电池商业化应用的关键技术之一。目前,传统的低温Cu-Zn系和高温Fe-Cr系水煤气变换反应催化剂均不能满足燃料电池的要求。本文采用双功能变换催化剂,将CuO负载在CeO_2及Fe_2O_3载体上,通过对其制备方法、组分含量、氧化物掺杂改性等因素的考察,对催化剂从物理和化学性质上进行优化改良,从而获得具有低温高活性和高稳定性的水煤气变换反应催化剂。采用N_2物理吸附、X-射线粉末衍射(XRD)、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)、透射电镜(TEM)、X光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射(UV-visDRS)等表征手段对催化剂进行了结构和物相分析,并与催化剂的活性结果相关联,得到一些具有理论意义与应用价值的结论。通过理论与实践的结合,制备出所需的低温高活性和高稳定性催化剂。 论文所得主要结果如下: 1.采用共沉淀法制备了CuO-CeO_2催化剂,优化了制备方法、CuO含量、H_2预处理温度及沉淀剂滴加方式等制备参数。结果表明:共沉淀法制备的20%CuO-CeO_2催化剂表现出相对较高的水煤气变换反应活性;并流沉淀剂可以进一步提高CuO分散度,降低催化剂的还原温度;H_2预处理可以使催化剂在反应前生成活性组分Cu~0和Cu~+,有利于水煤气变换反应的进行,但过度还原会破坏CuO与载体CeO_2的相互作用,对反应不利。 2.通过改变催化剂的组成,发现经500℃焙烧的50%CuO-Fe_2O_3和60%CuO-Fe_2O_3催化剂经200℃H_2还原处理后活性相对较好,在250℃时CO转化率分别可达52.8%和54.8%。Cu+和Cu~0的协同被认为是主要的活性组分,但CuO与载体之间的相互作用所产生的CuFe_2O_4物相对水煤气变换反应也有积极贡献。催化剂的活性与稳定性测试结果表明,过度还原会破坏CuO与Fe_2O_3之间的相互作用,导致活性下降;CuO-Fe_2O_3催化剂在反应30h后粒径明显增大,活性组分发生烧结,导致催化剂稳定性下降。 3.掺杂NiO、Al_2O_3、CeO_2等金属氧化物,可在一定程度上抑制CuO-Fe_2O_3催化剂颗粒的聚集与烧结,明显提高了催化剂的稳定性。2.5%Al_2O_3-CuO-Fe_2O_3催化剂不仅具有良好的低温活性,在250℃时CO转化率可达82%,而且在反应30h后没有发现活性下降,表现出良好的低温高活性和高稳定性。

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