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CO_2催化加氢制甲烷反应中类贵金属碳化钼的催化作用

【摘要】:在过去几十年中,逐年增加的温室气体排放到大气中,促使了社会需在CO2捕获和利用方面制定解决方案。二氧化碳加氢合成甲烷是重新利用和捕获二氧化碳的一种有效方式,可以将CO2转化为重要的化工原料和清洁燃料CH4,实现碳资源的回收和氢资源的存储。CO2甲烷化反应中的高效催化剂一直都是科学家们研究的重点。本论文设计了一个以苯胺作为碳源通过不同温度煅烧直接合成不同晶相的碳化钼催化剂用于二氧化碳加氢制甲烷反应中,并将双金属Ni-Rh同时负载αβ-MoxC作为二氧化碳加氢催化剂,结合制备样品的物相、形貌、表面积、吸附性能表征,分析了催化剂结构和组分对催化性能的影响。首先,通过以苯胺为碳源制备的前驱体在不同温度下煅烧,制备出α-MoC1-x、α→β-MoC1-x、αβ-MoxC、β-Mo2C四种不同晶相的碳化钼,并用于CO2加氢甲烷化反应中。发现α和β共存相αβ-MoxC的催化效果最佳,在500℃反应温度下,CO2转化率为55.7%,CH4选择性为69.8%。通过表征手段证明αβ共存相碳化钼之间确实存在两相转变的过渡态。其次,我们将不同的过渡金属和贵金属分别与αβ-MoxC复合,并研究了金属/αβ-MoxC的CO2加氢甲烷化活性,发现3.0%Ni/αβ-MoxC和1.0%Rh/αβ-MoxC是有效的甲烷化催化剂。3.0%Ni/αβ-MoxC在500℃的反应温度下,CO2转化率为59.1%,CH4选择性达到79.4%,选择性比单独αβ-MoxC提高了约10.0%。1.0%Rh/αβ-MoxC在500℃的反应温度下,CO2转化率为58.6%,甲烷选择性达到77.9%,选择性比单独αβ-MoxC提高了约7.0%。最后,通过把Ni、Rh两种金属活性组分用5种不同的方法与αβ-MoxC复合,发现当1.0%Rh、3.0%Ni通过浸渍沉淀法同时负载在αβ-MoxC上时CO2加氢制甲烷催化活性最好,在500℃的反应温度下,CO2转化率为61.0%,CH4选择性达到86.6%,选择性比单独αβ-MoxC高16.7%,比3.0%Ni/αβ-MoxC 高 7.2%,比 1.0%Rh/αβ-MoxC 高 9.7%。并且通过 SEM、HRTEM 以及 H2-TPR和CO2-TPD等表征手段发现,将金属Rh添加到Ni基催化剂中,能够调变催化剂的结构,降低单金属Ni催化剂的还原温度,使金属Ni晶粒尺寸减小并分散的更均匀。同时复合催化剂中的双金属Ni-Rh产生协同作用,进而提高了催化活性。

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