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煤化学链气化过程中氮元素的释放迁移行为

【摘要】:煤炭是我国的主要能源,对我国工业发展及人们的生产生活具有十分重要的意义。我国“富煤贫油少气”的能源现状决定煤炭在当前至以后很长一段时间内能源消费主体地位不会改变。煤利用过程中产生的大量CO2和污染性物质,NOx作为主要的污染性气体之一,会造成酸雨、光化学烟雾等环境问题。为提高环境效益与经济效益,开发清洁高效的煤炭资源利用工艺显得尤为重要。煤化学链气化技术作为一种新型煤炭利用技术,具有能源利用率高等优点,随化学链气化技术的发展,反应过程中氮元素的迁移释放受到广泛关注。化学链气化反应过程中低反应温度抑制了热力型NOx和快速型NOx的生成,但煤中所含氮形成的燃料型NOx仍是潜在的污染源。本文对化学链气化过程中燃料型氮的迁移进行了较为细致的研究。首先,采用热重-质谱-红外联用技术(TG-MS-FTIR),基于铁基载氧体Ar气氛下对煤进行化学链气化实验,实时分析还原过程热解阶段和水蒸气气化反应阶段固体质量变化和生成气体成分。使用X射线光电子能谱对固相产物进行表面元素分析,探究化学链气化还原过程不同阶段固相产物中氮赋存形态的变化。研究结果表明,载氧体对化学链气化还原过程不同阶段含氮气体释放均有影响。热解阶段,载氧体促进自由基的生成,加速了一次热解阶段含氮气体的释放,高温下载氧体促使NH3转化为HCN。气化阶段载氧体的加入使半焦的石墨化程度降低,含氮气体释放速率增加。对固相产物中氮的赋存形态而言,载氧体会抑制热解阶段吡咯型氮的分解与转化,高温下,半焦的石墨化和有序化程度降低的同时,镶嵌在煤大分子里面的质子化吡啶裸露出来,质子化吡啶含量降低,吡啶型氮和吡咯型氮的含量大幅提升。由于化学链气化实验中铁基载氧体在反应中价态变化较为复杂,不利于透彻理解氮元素迁移释放行为。因此,选用价态变化更为简单的镍基载氧体进行化学链气化实验。对比两种载氧体的反应特性,总结共性与区别。研究发现,在低温热解阶段,镍基载氧体与铁基载氧体的加入都会促进反应的进行。在高温热解阶段,镍基载氧体与铁基载氧体都可以与焦炭反应。气化阶段两种载氧体的加入都会促进煤焦的气化活性。对于氮元素的迁移,在高温热解阶段镍基载氧体与铁基载氧体与焦炭反应的同时,焦炭内的氮元素随之释放出来,产生含氮气体。两种载氧体的加入都会促进高温阶段质子化吡啶的分解与转化,铁基载氧体低温热解阶段会抑制煤中吡咯型氮的分解。最后,选定不同O/C 比,研究了不同载氧体用量对化学链气化过程不同阶段样品失重特性及含氮气体释放规律的影响。进行了五次循环实验,探究在循环过程中样品失重及含氮气体释放特性的变化。实验发现:热解阶段载氧体用量增加时,650℃煤样反应性增加,焦炭结构更加致密,高温热解反应初始时间延后。气化阶段,随着载氧体用量的增加焦炭气化活性增加。对于含氮气体的释放,载氧体用量增加时,低温热解阶段NH3与NO释放量增加,高温热解阶段HCN与NO释放量增加。化学链气化过程中对载氧体循环比较敏感的为还原过程热解阶段。随循环次数的增加,载氧体对低温热解第一阶段反应性能的促进作用下降。第二次循环开始,高温热解阶段载氧体与煤的反应性下降。对于含氮气体的释放,低温热解阶段,载氧体的循环不利于NH3与NO的释放,有利于HCN的释放。高温热解阶段,载氧体循环次数增加时,NO的释放增加。

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