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ZnO多级结构纳米材料的制备及其光催化性能

【摘要】:本文分别以银杏叶、柚子皮为模板,利用不同的模板辅助两步法(溶剂热-煅烧和浸渍-煅烧法)制得了不同结构-多孔、中空球状结构和多孔片状结构的ZnO纳米材料;利用溶剂热法制得了一系列ZnO/rGO复合纳米材料。通过XRD和SEM、以及TEM、PL、TG技术对目标样品的物相组成、表面结构等进行了表征;在300 W高压汞灯照射下,根据MB溶液在样品上的降解脱色效果以及动力学行为来表征这几种纳米材料的光催化活性。具体研究内容及结果为:1.利用模板辅助溶剂热-煅烧两步法制备了多孔、中空球状ZnO纳米材料,分别考察了溶剂热温度(160~200℃)、煅烧温度(500~750℃)、煅烧时间(1.0~3.0 h)、模板用量(0.0000~1.5000 g)等因素对样品的形貌及光催化活性的影响。结果表明:这些条件对样品的光催化性能均有不同程度的影响,尤其是模板用量的影响最为显著。引入模板后制得的样品的光催化活性明显高于无模板制得的ZnO的,且最佳模板用量下制得的样品的光催化性能是无模板制得的ZnO的约6.0倍。2.用另一种简单的模板辅助浸渍-煅烧两步法制备了ZnO多孔片状结构纳米材料。分别考察了煅烧温度(500~750℃)、煅烧时间(1.0~3.0 h)、浸泡时间(10~60 min)、模板用量(0.0000~3.0000 g)等因素对样品的形貌及光催化性能的影响。结果表明:这些条件对样品的光催化性能均有一定的影响,尤其是模板用量的影响最为显著。引入模板后制得的样品的光催化活性明显高于无模板制得的ZnO的,且最佳模板用量下制得的样品的光催化性能是无模板下制得的ZnO的约4.3倍。多级结构ZnO的光催化活性之所以有这么大的提高是因为:(1)反应物分子在多级结构的样品上可以通过多次的吸附-脱附-吸附进行充分的吸附、活化。所以,多级结构的样品为反应物分子提供了更多的吸附、活化位点;(2)多孔、中空球状ZnO样品可以通过多孔球壳和内腔对辐射光进行反复的吸收-反射-吸收,从而有效提高对辐射光的吸收效率,以产生更多的光生电子-空穴对;(3)在纳米颗粒自组装结构中,光生电子-空穴对可以通过多种途径有效分离,从而提高其光催化性能。如光生电子可以从受光照射的ZnO颗粒迁移到暗态的Zn O颗粒上;ZnO的导带中的电子很容易注入MB_(ad)分子的反键分子轨道上,因为ZnO的导带位于MB_(ad)分子的反键分子轨道之上等。3.通过溶剂热的方法成功制备了一系列ZnO/rGO复合纳米材料。分别考察了GO与锌源混合前(0~5 h)以及混合后的超声时间(0~3 h)、GO含量(0.0~10.0 wt.%)、GO氧化程度(GO-01~GO-03)对样品光催化性能的影响。结果表明:GO的含量和其氧化程度对目标材料的光催化活性的影响较为显著。而且,在一定范围内,GO的含量越大、氧化程度越高时,样品的光催化性能越好,即样品ZnO/rGO-03的光催化性能最佳。其主要原因归结为:从ZnO颗粒到rGO片上快速的电子转移可以更加有效地阻止光生电子-空穴对的复合;MB与rGO之间的π-π作用力使吸附在rGO上的MB_(ad)分子得到活化,产生活化分子MB_(ad)~(-*);合适的GO含量和氧化程度不仅提高了染料MB分子的吸附性能,产生更多的活化分子MB_(ad)~(-*),而且这时MB_(ad)~(-*)从rGO到ZnO颗粒的迁移距离最适中,加上ZnO-h~+强的氧化能力,使得样品ZnO/rGO-03表现出相对最佳的光催化性能。

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