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光及大分子调控的表面改性及其应用研究

【摘要】:近年来,功能性分子在基材表面的固定已被广泛用于生物学、环境生态学和化学工程等领域。尽管已经涌现了诸多的相关报道,但相关的课题依旧是研究的重点和热点。各种材料如聚合物、金属、非金属和氧化物等在交通、能源、通讯、医疗和化工等领域和日常生活中应用极其广泛,但是,由于绝大多数材料表面性质和结构单一且相容性差,直接限制了它们在多种领域的应用。为了改善材料表面性质,实现所需要的特殊应用,需要对材料进行必要的功能化。基于以上研究现状,本学位论文立足于实验室成熟的紫外光诱导的表面光接枝和本组首次报道的溶菌酶相转变,实现了对各种基材的改性,并实现了其多方面的优越应用。在第一部分工作中,我们报道了一种综合性的双功能方法,有效地赋予了有机材料表面生物活性功能和生物惰性功能。这种方法是基于一种光受限酰胺引发的光化学反应,它的产物取决于所使用的溶质类型,可以在惰性聚合物表面得到伯胺基团或表面碳自由基。接枝的伯胺基可以用作生物分子结合的高反应性位点,而表面碳自由基可以用于引发自由基接枝聚合抗生物污染聚合物刷。我们期望这个简单有效的方法可以提供一个通用的途径来解决有机基材的界面问题,为实际的生物医学应用提供一种低成本、实用的方法。在第二部分工作中,我们发现,当一薄层的CeCl3/HCl水溶液铺展到聚合物基材上,在紫外光照射下,Ce3+首先被氧化成Ce4+,然后原位形成的Ce4+可以诱导聚合物表面C-H键氧化形成表面活性碳自由基,为进一步的自由基接枝聚合和功能性基团的转变提供条件,与此同时释放H+使Ce4+还原成Ce3+。这种光诱导的铈离子循环氧化还原(PCRR)实际上就像一个仿生的人工循环反应系统,为直接将聚合物表面的烷基C-H键转换为小分子基团和聚合物刷,提供了一种可持续的化学改性方法。这种方法有望为聚合物表面改性的工业应用提供一种绿色、经济的途径。在第一部分和第二部分工作基础之上,我们进一步发展了一种多目的、适用于任何基材的普适性表面改性方法。在此部分,即第三部分工作中,我们报道了一种利用准生理条件下溶菌酶的相转变来控制表面性质的方法。溶菌酶相转变产物是由含淀粉样纤维的超细纤维网络组成,它可以稳定的吸附到各种基材如金、氧化物、半导体和聚合物表面,形成的涂层不仅赋予了表面一定的亲水性,还提高了表面的抗腐蚀性;此外,除了使表面带正电荷,还赋予表面大量C-H键,为后续一系列功能性构筑单元如聚合物刷、胶体、小分子和生物大分子通过特定的化学相互作用而固定提供了支持。此外,我们还重点阐述了这种方法在生物方面的应用。首先,通过这种方法,可以很容易得到能够特异性、灵敏检测缓冲液和血清原液中肿瘤标志物的生物活性表面。其次,实现了蛋白质的一步固定,这使所有的蛋白质固定步骤高效集成在单一的培养过程中。最后,利用溶菌酶相转变涂层能够耐受各种苛刻试剂,但在胍溶液中选择性脱附这一特性,构筑了一个可在生物活性表面和生物惰性表面之间100%可逆转变的智能响应性表面。这项工作为使用蛋白质相转变作为一种表面改性工具奠定了基础。

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