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半焦基类石墨烯功能材料的制备及其光催化性能研究

【摘要】:作为煤炭中低温干馏的固态产品,半焦在硅铁、电石、化肥以及冶金等方面得到广泛应用。但随着环境保护与节能降耗力度的不断加大,半焦的市场需求逐渐趋缓,导致半焦行业产能过剩、市场供过于求。同时半焦生产过程中产生的半焦焦粉由于粒度过细而得不到有效利用,这不仅造成碳资源的极大浪费,而且导致了严重的环境污染。因此,寻求半焦(特别是半焦焦粉)利用新途径,实现半焦高附加值资源化转化成为亟待解决的问题之一。基于半焦固定碳含量高、孔隙较发达、拥有金属光敏粒子及其独特的有机结构特点,本文提出通过一定物理、化学手段对半焦焦粉进行组成和结构调变,以期获得具有特定光催化性能的新型类石墨烯材料,探讨其在光催化领域的应用前景,为半焦的材料化应用开辟新途径,同时为CO2的光催化转化提供了一种新型催化剂。基于以上目的,本论文主要做了以下几个方面的研究工作:(1)以半焦焦粉为原料,通过采用化学氧化分子剪裁,辅以分子交联有序化组装等技术成功制备得到具有均匀片层结构、较高的比表面积以及共轭结构的半焦基类石墨烯材料,进一步考察了其作为光催化剂对CO2光催化还原合成甲醇过程的光催化性能。研究表明:半焦基多孔类石墨烯材料表现出一定光催化活性。以其做为光催化剂时,紫外光照反应12 h时,目标产物甲醇产率最高可达57.32 μmol/g.cat,接近传统光催化剂TiO2的光催化性能。(2)以半焦基类石墨烯材料为载体,利用水热法制备得到Ti02/半焦基类石墨烯材料,并以制备得到的纳米Ti02/SCPG复合材料作为光催化剂,考察了其光催化还原C02合成甲醇的性能。研究表明:当钛酸四丁酯加入量为0.4mL时,制备得到的TiO2/SCPG-4,作为CO2光催化还原合成甲醇过程光催化剂时,紫外光照反应12h时,目标产物甲醇产率最高可达74.37 μmol/g·cat,较单一光催化剂作用时有了较大程度的提高。(3)以TiO2/半焦基类石墨烯材料为载体,通过化学浴沉积及煅烧,进一步制备得到纳米C3N4/TiO2/半焦基类石墨烯材料复合材料,考察其光催化还原C02合成甲醇的催化性能。研究表明:以此三元复合材料作为光催化剂,紫外光照反应12h时,目标产物甲醇的产率最高达142.86 μmol/g cat,约为传统光催化剂TiO2的2.2倍。

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