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CaSO_4/CaO载氧体的CO化学链燃烧反应研究

【摘要】:化学链燃烧是一种新型的燃烧技术,其与传统燃烧方式的区别在于,化学链燃烧是在载氧体的作用下实现燃料与空气的非接触燃烧。通过这种新型的燃烧方式,可以避免氮氧化物的生成,实现CO_2的富集便于分离,同时还能实现能量的梯级利用。总之,化学链燃烧在CO_2减排领域具有很高的研究价值以及良好地应用前景。载氧体是化学链燃烧过程的关键,非金属化合物CaSO_4以其来源广泛、价格低廉、载氧率高而被视为是化学链商业化和工业化运用的潜在载氧体。在化学链燃烧中由于CaSO_4载氧体中的硫会以气相硫化物的形式释放而影响其寿命,因此控制气相硫化物的释放是研究CaSO_4载氧体的关键。本文通过热力学计算了CaSO_4/CaO复合载氧体化学链燃烧过程中的硫元素的迁移形式以及迁移路线。采用机械混合法制备了 CaSO_4/CaO复合载氧体,同时通过化学改性,制备了一系列的改性CaSO_4/CaO复合载氧体。研究了不同反应温度,不同CaO/CaSO_4摩尔比以及不同CO浓度下CaSO_4/CaO复合载氧体的还原反应性能和循环性能。探讨了反应条件对CO_2生成和硫化物释放的影响。利用烟气分析仪以及气相色谱仪分析反应尾气成分及浓度变化,研究了复合载氧体在CO气氛下燃烧循环性能。采用XRD、XPS、SEM-EDS对固体残渣进行固体成分以及固体形貌的表征分析。研究结果表明,在恒温试验中CaO的添加不仅起到了固硫的作用,同时还有加快反应速率和提高CO转化率的作用。氧化还原循环实验中的还原阶段初期SO_2释放的较显著,随着循环次数的增加SO_2释放峰值逐渐降低。以CaCO3煅烧得到的CaO为来源与经HN03酸化的CaSO_4进行复合制得的复合载氧体有较好的还原反应活性,并且在900℃的恒温反应中能抑制SO_2和COS的产生。

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