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金-铂复合纳米结构的纳米加工及单颗粒光散射成像分析

【摘要】:金属复合纳米结构是指将两种或两种以上金属元素整合在一个纳米结构中,由于其原子的排列、晶体结构、晶面类型和组成配置等不同,可以形成各种各样的纳米结构,比如合金结构、核壳结构、核-骨架结构和异质结构等。金属复合纳米结构相比于对应的单一金属来说具有更高的催化活性、可调的光学性质、更优异的检测性能和更好的稳定性等优势。因此金属复合纳米结构在纳米光学器件、催化、生物探针、生化传感、载药、光热治疗和增强光谱(荧光、拉曼、红外)等领域都取得了快速的发展和惊人的成就。目前来说,虽然金属复合纳米结构的形成方法十分丰富,但是都普遍存在着步骤繁琐、需要大量还原剂、耗时长等缺点。并且研究工作者更多的关注特定结构、形貌、尺寸和性能的金属复合纳米结构的可控形成,但是对于形成过程中结构和光学演变信息的获取较为匮乏。不仅如此,贵金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振(Localized surface plasmonic resonance,LSPR)特性所带来的光电子效应和光热效应可以被用于增强光催化反应,然而热载流子超短的寿命严重地制约了其成像技术的发展,阻碍了等离激元增强光催化的机理探讨,极大地限制了贵金属纳米颗粒的实际应用。针对上述提出的金属复合纳米结构的研究问题和难点,借鉴前人的工作基础,本论文主要围绕Au-Pt复合纳米结构的形成过程以及光散射成像进行研究。本论文具体的工作如下:1.镂空Au@Ag Pt核骨架纳米结构的形成及单颗粒光散射成像中空的纳米结构是由空心的内部和表面壳层结构组成,近些年由于其优异的物理化学性质受到了广泛的关注,因此通过纳米级雕刻中空的纳米结构具有十分重要的意义。首先制备了Au@Ag核壳纳米立方体(Au@Ag CSNs)并以此为牺牲模板,由于Pt Cl_6~(2-)/Pt的标准电位为(0.74 V vs.SHE)远高于Ag Cl/Ag(0.22 V vs.SHE),因此,可以自发地发生四个Ag原子被氧化和一个Pt原子被还原的电置换(GR)反应。由于Au@Ag CSNs的包被剂是CTAC,在含有Cl~-的介质中,Ag原子从{100}晶面开始被腐蚀,Pt原子则在立方体的{110}晶面上沉积,基于纳米立方体的{100}和{110}晶面反应活性的不同,最终形成了镂空的Au@Ag Pt核-骨架纳米结构(Au@Ag Pt CFNs)。结合电镜表征和暗场光散射成像(DFM),探究了从Au@Ag CSNs到Au@Ag Pt CFNs的形成过程,对其结构形貌和散射性质的演变过程进行了详细的研究。并且还利用DFM和拉曼光谱在单纳米颗粒水平实时和原位的监测LSPR性质的变化和反应动力学。此外,通过时域有限差分法(FDTD)模拟证实了GR反应过程中单个颗粒的散射光谱的变化。最后,通过GR反应得到的镂空的Au@Ag Pt CFNs,具有优异的等离激元增强电催化活性且远远超过了Ag-Pt纳米骨架结构。这表明纳米级雕刻,特别是晶面选择性策略为雕刻镂空的Au@Ag Pt CFNs提供了一种有效的途径,可广泛应用于设计具有优异光学性质和催化性能的复杂纳米结构。通过单颗粒光散射成像对纳米结构形成过程的监控,有望成为有效的反应机理探讨研究手段。2.Au-Pt多孔界面热电子转移的成像分析由于热电子能够收集并转化太阳能并且具有高催化活性,因此通过热电子双金属异质结构进行等离激元光催化已引起了广泛关注,而金属-金属界面上热电子转移的机理仍不完全清楚。因此,借助DFM对Au-Pt多孔界面之间的热电子转移进行了成像研究并讨论其转移距离。首先选择了具有优异LSPR特性的47 nm金纳米球(Au NSs),在等离激元共振光的激发下,Au NSs产生热电子,热电子将紧密吸附在Au NSs表面的Pt Cl_6~(2-)还原成零价Pt原子,然后Pt原子沉积在Au NSs表面上形成Au@Pt多孔核-壳纳米结构(Au@Pt NS)。正是由于Au NSs形态的转变,引起等离激元共振光散射(PRLS)强度的增加和PRLS波长的红移,所以可以实现原位和实时地对热电子在金属界面转移的过程进行成像。结合原位DFM成像和电镜,可以量化反应过程中单个Au NS上的热电子转移数量,并研究了电子供受体对、等离激元共振光以及空穴消耗剂对Au-Pt界面上热电子转移的影响因素。值得注意的是,借助于超快速瞬态吸收光谱和瞬态光电流响应,热电子可以在多孔Au-Pt界面上转移超过20 nm进一步驱动光催化反应。本研究提供了一种在单个等离激元纳米颗粒的水平下研究界面热电子转移成像的方法,进一步加深了对金属界面上热电子转移距离机理的理解,从而提高了热载流子的利用效率,并为设计和构建高性能等离激元催化剂提供了新的思路。3.热电子涂刷Au@Pt核壳纳米结构的形成及其在过氧化物测量中的应用贵金属纳米颗粒的LSPR特性所带来的热电子可以被用于驱动和增强光催化反应。本研究首先制备了三种不同形貌的金纳米颗粒(Au NPs),分别是金纳米球(Au NSs)、金纳米棒(Au NRs)和金纳米双锥(Au NBPs)。在等离激元共振光的激发下,由于Au NSs可以受激产生热电子将Pt Cl_6~(2-)还原成零价Pt原子,因此热电子纳米刷子可以将Pt原子涂刷在原来的Au NPs表面上,形成Au@Pt多孔核-壳纳米结构(Au@Pt NPs)。基于此原理,在ITO上修饰适量的Au NPs,通过热电子纳米刷进一步刷上Pt层,制备出三种不同形貌的Au@Pt NPs/ITO电极,结合电镜和DFM,详细的表征了Au@Pt NPs/ITO电极的形貌和散射性质。考察了研究对象H_2O_2在修饰电极界面的电化学氧化还原反应,发现三种Au@Pt NPs/ITO电极都能够促进H_2O_2在修饰电极界面的电化学氧化还原反应和提高H_2O_2电化学氧化还原峰电流的强度,并详细地考察了H_2O_2在电极界面的反应动力学过程。最后,基于Au@Pt NRs较高的电催化活性构建了检测H_2O_2的分析平台。本研究采用了一种新的方法形成具有优异催化性能的金属复合纳米结构,为按需设计和精确调控具有优异性能的金属复合纳米结构提供了新的思路。总之,本论文以Au-Pt复合纳米结构的形成以及光散射成像为核心,提出了基于晶面选择性及热电子驱动还原策略去形成Au-Pt复合纳米结构,并且对于Au-Pt复合纳米结构的形成过程以及热电子在Au-Pt界面的转移进行了成像研究。最后,探究Au-Pt复合纳米结构的电催化性能,并应用于HER和过氧化物的测量中。本研究为金属复合纳米结构的形成、光散射成像和生化分析检测分析应用提供了新思路。

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