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白光LED用磷酸盐发光材料的制备、封装及发光性质研究

【摘要】:近年来,稀土发光材料在照明和显示领域中占据着越来越重要的地位,而高性能稀土发光材料的研发不仅关系着每家每户的照明所需,也关系着国家照明和显示产业的重要布局。白光LED作为第四代照明光源,有着节能性好、使用寿命长、光效高、安全环保等诸多优点。荧光粉材料作为实现白光LED的关键技术之一,其技术研发也有着不可替代的地位。目前商业化生产的蓝光LED芯片+黄色荧光粉(YGA:Ce~(3+))实现白光LED的方式由于产生的白光显色指数低且色温较高的缺陷而无法突破瓶颈。因此,研发单一基质的白光LED用荧光粉具有非常重要的意义。第一部分,通过高温固相法设计并合成了一系列NaBaLa_2(PO_4)_3:Sm~(3+)(NBLP:Sm~(3+))橙红色发光荧光粉。通过Rietveld精修研究了NaBaLa_2(PO_4)_3(NBLP)的晶体结构,NBLP属于闪铋矿结构正磷酸盐。详细研究了NBLP:Sm~(3+)荧光粉的发光特性,包括激发和发射光谱,浓度猝灭,荧光衰减,Inokuti-Hirayama(IH)模型分析等。随着Sm~(3+)浓度的增加,国际照明委员会(CIE)色度坐标略有变化,从橙红色(0.5782,0.4171)逐渐变化到橙色(0.5605,0.4312)。此外,NBLP:Sm~(3+)荧光粉显示出良好的热稳定性和较高的量子效率。第二部分,采用高温固相反应法合成了一系列新型红色荧光粉Ca_8ZnLa_(1-x)Eu_x(PO_4)_7。所有的荧光粉均为白磷钙石结构β-Ca_3(PO_4)_2。Ca_8ZnLa_(1-x)Eu_x(PO_4)_7荧光粉的发射光谱没有发生浓度猝灭现象,并且显示出良好的色坐标(0.6516,0.3480),高色纯度(~96.3%)和高量子效率(~78%),且有着良好的热稳定性。将荧光粉与商业绿色、蓝色荧光粉组合并用近紫外LED芯片激发制造得到的白光LED器件具有高显色指数(83.9)和良好的相关色温(5570K)。第三部分,利用高温固相法合成了一系列Tb~(3+)/Eu~(3+)掺杂的Ca_8ZnLa(PO_4)_7(CZLPO)荧光粉。在366nm激发下,CZLPO:Tb~(3+),Eu~(3+)荧光粉通过电四极-电四极相互作用的Tb~(3+)→Eu~(3+)能量传递机制实现绿色-黄色-红色的多色可调发射。Tb~(3+)/Eu~(3+)的荧光强度比(I_(542)42 nm/I_(611)11 nm)在298和498K之间显示出优异的温度传感性能。第四部分,通过高温固相法制备了一系列CZLPO:0.01Tm~(3+),xDy~(3+)及Ca_8ZnLa(PO_4)_7:0.1Dy~(3+)荧光粉。通过PL-PLE荧光光谱和荧光衰减曲线的探究,CZLPO:0.01Tm~(3+),xDy~(3+)荧光粉的发光颜色可从蓝色调至黄色,并可实现单一基质的白光发射,且有着良好的热稳定性。在CZLPO基质中,Tm~(3+)→Dy~(3+)的能量传递过程为电偶极-电四极相互作用,并根据Dexter的能量传递理论和Reisfeld公式详细探究了其能量传递机制。

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