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富镍三元正极材料的制备及其改性研究

【摘要】:富镍型的三元正极材料LiNiXCoYMn1-X-YO2(X0.6)因具有可逆比容量高、倍率性能较好、环境友好等优点,从而被认为是一种理想的锂离子电池正极材料,然而在大电流下放电比容量低、充放电循环稳定性较差和热稳定性较差等缺点限制了它进一步的应用与发展。本文以富镍三元正极材料LiNiXCoYMn1-X-YO2(X0.6)为研究对象,对其进行合成以及优化改性,并进行了深入的机理研究。本文首先采用流变相法来制备LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极材料,然后使用Zr元素进行修饰,得到了 Zr/LiNi0.8Co0.1Mn10.1O2正极材料,对两者分别进行物理和化学表征以及电化学性能测试,结果表明:经过Zr修饰的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2材料展现出了优异的电化学性能,在电流密度为10 C时具有107mAh/g的放电比容量,远高于同样条件下未掺杂的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(28mAh/g),并且在电流密度为1C时,100次循环后仍具有92%的容量保持率,同样远高于同条件下未掺杂的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(75%)。然后本文优化了 Ni、Co和Mn这三种过渡金属原子的比例,使用共沉淀法制备了LiNi0.68Co0.10Mn0.22O2正极材料,分别从制备的煅烧温度、煅烧时间和过锂量这三个方面来考察它的最优合成条件。结果表明:在煅烧温度为780℃,煅烧时间为16h以及过锂量为5%时,制备的LiNi0.68Co0.10Mn0.22O2正极材料具有最好的稳定性和最低的阳离子混排度,在1/10C下具有197.4mAh/g的放电比容量,并且在1C和3C下循环200次后,其容量保持率分别高达90.2%和83.5%。最后,本文使用了原子沉积法在LiNi0.68Co0.10Mn0.22O2正极材料表面包覆了一层Al2O3材料,经过高温煅烧获得LiNi0.68Co0.10Mn0.22O2@Al2O3复合材料,对两者分别进行物理和化学表征以及不用条件下的电化学性能测试,结果表明:A1203可以均匀的包覆在LiNi0.68Co0.10Mn0.22O2正极材料表面,并且在常规、高温和高电压三种不同测试条件下,LiNi0.68Co0.10Mn0.22O2@Al2O3复合材料均表现出远超LiNi0.68Co0.10Mn0.22O2的优异性能,经过1C的50次循环后,LiNi0.68Co0.10Mn0.22O2正极材料的膜阻抗从30.45Ω增加到137.1 Ω,而LiNi0.68Co0.10Mn0.22O2@Al2O3复合材料在同样条件下的膜阻抗从22.16 Ω仅增加到了 27.83 Ω,展现出了该材料良好的应用前景。

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