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高性能锂硫电池正极及隔膜的改性研究

【摘要】:锂硫电池作为有望取代传统锂离子电池,满足新能源汽车行业发展的最佳候选者,其理论比能量为2600 Wh kg~(-1),理论比容量为1675 mAh g~(-1),但由于正极体积膨胀、单质硫及其放电产物多硫化锂的绝缘性以及“穿梭效应”等,造成了电池体系的容量衰减以及极差的倍率和循环性能。为推动锂硫电池的商业化、工业化应用,本文从正极和隔膜改性两方面入手,开展了以下研究工作:1.设计制备一种高导电性的3D正极,掺杂过渡金属氧化物NiO/CC,作为硫载体,解决硫正极的体积膨胀问题,同时提高正极导电性,并且NiO纳米片提供了更多的吸附位点,缓解穿梭效应导致的容量衰减问题,NiO/CC/S复合正极制备的电池在0.1C时可提供1154.8 mAh g~(-1)的高初始容量。并且在1C下,300次循环的衰减率仅为0.07%。2.制备典型的过渡金属氧化物NiCo_2O_4材料,作为正极添加剂,其多孔结构为吸附多硫化物提供大量的活性位点,缓解穿梭效应。本文通过DFT计算,确定了NiCo_2O_4{100}面为能量首选的动力学扩散路径,计算得到的能量势垒为0.15 eV,使得Li~+传输速率增加,硫利用率提高,从而提高了NiCo_2O_4/S改性正极的倍率性能,在0.5、1、2、3、4和5 mA cm~(-2)的电流密度下,可以分别实现1233.5、1098.4、958.6、859.2、723.9和629.2 mAh g~(-1)的比容量,并且0.2C的初始放电容量为1207.7mAh g~(-1)。3.通过简单的化学合成制备了过渡金属氧化物二元复合材料NiCo_2O_4@rGO,用于隔膜改性,发挥协同效应,不仅可以提高Li~+在化学反应过程中的迁移速率,同时Ni-O和Co-O键积极发挥“催化”作用,加速一系列PS的氧化还原反应,同时rGO具有二维分层结构,可提供更多的电解液存储空间,确保了带有NiCo_2O_4@rGO/PP隔膜电池在高负载和低E/S下的高电化学性能,6 mg_S cm~(-2),电流0.4 mA cm~(-2)下表现出7.1 mAh cm~(-1)的高容量(仅使用纯C/S正极),达到商用电池的标准,有望推动锂硫电池的商业化。

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