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锂离子电池复合正极材料的研究

【摘要】:锂离子电池作为一种具有竞争性的能量存储系统,由于较高的能量密度在消费类电子设备、新能源汽车、智能电网和储备电源等领域得到广泛应用。正极材料作为锂电池的关键构成部分,探索高电压、高比容量及其复合正极成为现阶段的关注热点。此外,通过使用添加剂提升电解液的稳定性或正极的成膜特性,同样能够提高锂电池的电化学性能。具体来说,下列四个部分是本论文的主要研究内容:采用水热法制备球形尖晶石型LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4,并以乙酸铬为原料,采用不同剂量的Cr_2O_3对LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4表面进行包覆。Cr_2O_3作为包覆层初次被应用到高电压LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4材料,优化量为3 wt.%。Cr_2O_3包覆不改变原始材料的晶体结构,却可以增加颗粒的表面致密性。由于避免了正极材料与电解液的直接接触,从而减缓了LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4在循环充放电过程中的容量衰减,制得的复合正极材料Cr_2O_3/LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4循环充放电50次的容量损失率仅有5.3%。以Na_2CO_3为沉淀剂,通过共沉淀法制得层状Li_(1.2)Mn_(0.54)Co_(0.13)Ni_(0.13)O_2正极材料。相比两倍的Na_2CO_3用量,当金属离子和CO32-用量比为1:1,有助于形成金属离子的均匀分布和同时沉淀。结果表明,电池的首圈放电容量是195.1 mAh/g,50次循环后的容量保有率为87.2%。通过循环伏安测试可见,所合成正极拥有稳定的循环可逆性,合成产物较少的团聚和较规整的形貌成为提升电化学性能的关键。采用物理复合的方式,将5 V尖晶石型正极和5 V层型高容量正极材料混合,制得LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4-Li_(1.2)Mn_(0.54)Co_(0.13)Ni_(0.13)O_2复合正极材料,并研究了电化学性质与复合比例的关系。这是一种简单、新颖的提升电池性能的方法,电化学测试结果表明,伴随复合正极材料中Li_(1.2)Mn_(0.54)Co_(0.13)Ni_(0.13)O_2组分的比例递增,放电比容量和初始库伦效率递增。当层状材料比例是0.75时,首圈库伦效率是83.7%。采用新型氟取代和苯类有机化合物作为电解液添加剂,结合前线轨道理论和线性扫描伏安法,测试了添加剂对电解液氧化稳定性及其Cr_2O_3/LiNi_(0.5)Mn_(1.5)O_4充放电性质的影响。双草酸硼酸锂(Li BOB)和氟代碳酸乙烯酯(FEC)能够延迟电解液的氧化分解,在本文所研究的电解液配方中,0.7 M LiBOB EC/FEC/DMC发生氧化反应的起始电压值最大。5 C倍率下,含联苯的电池充放电10次的平均放电比容量约为94.58 mAh/g,这与联苯能够早于LiPF6基电解液的其余组分发生氧化反应,在正极材料表面生成稳定的界面膜,阻碍了电解液的持续氧化有关。

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