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锂空气电池氧化钌复合电极的制备及其性能研究

【摘要】:锂空气电池因具有非常高的理论比容量引起了研究学者的广泛关注,是一种新型的环保电池。但是其过大的过电位、较差的倍率性能、较低的循环寿命等缺点严重阻碍了锂空气电池的商业化进程。如今锂空气电池的的开发和研究面临着许多困难,如:充放电反应机理、负极锂片的保护、电解液的分解、空气电极的结构设计和催化剂的选择等关键技术。本论文以探索可以同时催化锂空气电池的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)的双效催化剂为目标,以RuO2为锂空气电池空气电极的主要催化剂为主要研究对象,分别采用液相共沉积法和水热反应法制备了不同形貌的RuO2/MWNTs复合材料,选出具有制备催化性能较好的催化剂的方法,进一步利用这种方法在MWNTs表面上同时负载纳米级的MnO2和RuO2颗粒,我们利用XRD、SEM、TEM等方法对复合材料的物化性能进行表征。最后对由这些复合材料组装成的锂空气电池进行电化学性能测试。我们得到如下结论:1.由水热反应法制备出了RuO2/MWNTs复合材料中的RuO2结晶程度比液相共沉积法制备的好,并且具有较小的颗粒粒径。此外,由水热反应法制备出了RuO2/MWNTs复合材料表现出较好的电化学性能,在电流密度为0.1 mA/cm2时,截止电压为2.3~4.0 V,放电容量高达2033 mAh/g;电流密度为0.2 m A/cm2时,放电容量为1534 mAh/g,当电流密度增加到0.4 mA/cm2时,放电容量衰减到896mAh/g,随着充放电电流密度的增大,充放电容量明显减少,过电位缓慢的增加,电极极化增大;电流密度为0.1 mA/cm2时,锂空气电池在循环三周后的放电容量为1808 mAh/g,且具有88.9%的容量保留率,此后在较大的电流密度下进行循环测试,电流密度为0.3 mA/cm2,截止容量为400 mAh/g,可以循环50次充放电比容量不发生衰减且过电压较小。2.由水热法进一步合成了MnO2-RuO2/MWNTs复合纳米材料,由MnO2-RuO2/MWNTs复合材料组成的锂空气电池在电流密度为0.1 mA/cm2时,具有较大的放电平台2.88 V和较小的充电平台3.32 V,过电位为0.44 V,该电池的放电比容量值高达5736 mAh/gcarbon。由MnO2-RuO2/MWNTs复合材料组成的锂空气电池的放电平台比RuO2/MWNTs的高0.06 V,且具有较好的放电比容量。此外,由MnO2-RuO2/MWNTs复合材料组成的锂空气电池还具有较好的循环特性,在电流密度为0.3 mA/cm2,截止容量为1000 mAh/gcarbon(380 mAh/g)时,电池的循环周期高达65次,这就表明了MnO2-RuO2/MWNTs复合材料具有较好的ORR催化活性。3.锂空气电池的电化学性能与催化剂的形貌和纳米颗粒的大小密切相关,较小颗粒的催化剂表现出较大的放电容量。纳米MnO2的加入可以提高锂空气电池的放电电位并提高锂空气电池的放电容量和循环寿命。但较多催化剂的加入会减少电极的孔容和增加锂空气电池的电化学阻抗。

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