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汽车动力电池富锂锰基正极材料改性研究

【摘要】:富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2的充放电比容量达到250~350m Ah/g,可以更容易达到锂离子电池应用于电动工具和新能源汽车等方面,为最有发展前景的新一代能源类锂电池正极材料之一。通过高温固相法合成富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2。富锂锰基正极材料是a-Na Fe O_2形结构,R3m空间群,六方晶系。研究温度与高温固相法合成富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2的性能关系,同时通过工业原料制备的锂盐、镍盐、钴盐及锰盐制备富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2,利用变化焙烧温度、煅烧时间和煅烧温度,能够从中获取到电化学性能更好的富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2。其中在0.1C倍率和煅烧温度为900℃时初次放电比容量为331.02 m Ah·g~(-1),循环60次后容量维持率为96.76%。掺杂Al~(3+)后的富锂锰基正极材料随着充放电倍率的增大其放电比容量逐渐高于原始样品。在3C倍率下Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2的放电比容量急剧下降为100m Ah·g~(-1),Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Al_xMn_(0.54-x)O_2(x=0.02)为231 m Ah·g~(-1),提高了倍率性能。Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2在充放电循环过程中放电比容量显著下降,循环100次后容量维持率为73.33%,然而掺杂Al~(3+)后样品循环100次后的容量维持率为97%。表明掺杂Al~(3+)后富锂锰基正极材料提高了循环稳定性。Fe~(3+)掺杂富锂锰基正极材料后使材料晶面间距增大,促进了离子快速扩散。此外,Fe~(3+)掺杂材料的充放电过程中具有更好的结构稳定性可能表现出降低细胞阻抗,这将有利于高速充放电过程。Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2电极在充放电之前,Rct电阻值为828.3Ω,而Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Fe_(0.02)Mn_(0.52)O_2电极表现出较小的Rct电阻值168.4Ω。循环50个周期后,所有样品的Rct电阻值大大降低,导致其电化学活化,其中Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Fe_(0.02)Mn_(0.52)O_2电极的Rct电阻值为92.6Ω,相比Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2电极的217.1Ω变得更小。循环充放电过程中Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Fe_(0.02)Mn_(0.52)O_2的电极具有更稳定的电解质/电极界面,以减少Rct电阻值,提高其导电性能。如果Cr~(3+)掺杂量的添加,那么材料的放电比容量呈上升趋向,得出Cr~(3+)掺杂Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2后显示了更好的放电比容量,其中分别在不同倍率0.1C、0.2C、0.5C、1C和2C下循环100次后,样品Li_(1.2)Ni_(0.13-x/3)Co_(0.13-x/3)Mn_(0.54-x/3)Cr_xO_2(x=0.02)的放电比容量分别为332.11 m Ah·g~(-1)、308.86 m Ah·g~(-1)、271.06 m Ah·g~(-1)、191.56 m Ah·g~(-1)和113.92 m Ah·g~(-1),得出掺杂Cr~(3+)后能够改进材料的倍率功用。最后,本论文在富锂锰基正极材料中掺杂少量Cu~(2+),在0.1C倍率时充放电,Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2和Li_(1.2)Ni_(0.11)Co_(0.11)Mn_(0.53)Cu_(0.05)O_2的可逆容量分别为308.2m Ah·g~(-1)和271.5 m Ah·g~(-1),首周期充放电效率分别为83.02%和84.01%,说明Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_2材料掺杂Cu~(2+)后提高了首周循环不可逆容量损失。

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