bck

收藏本站

电催化氮还原合成氨的能效提升策略研究

【摘要】:氨是工、农业生产中最基本的原料,同时它也是一种理想的氢载体。目前工业上氨的生产主要依赖于高能耗以及高二氧化碳排放的Haber-Bosch工艺(N_2+3H_2=2NH_3)。因此,鉴于日益加剧的能源和环境问题,发展温和条件下的合成氨替代技术一直是人们不懈追求的目标。与Haber-Bosch工艺相比,电催化氮还原合成氨(NRR,2N_2+6H_2O=4NH_3+3O_2)因可在温和条件下实现从水和空气直接合成氨这一热力学非自发过程,而且反应原料来源广泛,被公认为是一种极具潜力的Haber-Bosch法合成氨替代技术。然而,由于在温和条件下氮氮三键难被活化、氮气溶解度低以及强的析氢竞争反应等问题,电催化氮还原合成氨技术正面临着低产氨速率和电流效率等两大挑战。因此,本论文从高活性的氮还原催化剂的设计、析氢竞争反应的抑制等方面着手,通过电化学测试、紫外光谱分析、核磁分析、同位素示踪分析以及气相色谱分析等研究方法系统研究了电催化氮还原合成氨效率的提升策略,取得研究进展如下:1. 基于抑制析氢策略导致低产氨速率的问题,利用了高析氢活性材料深入研究氮还原加氢过程的机理,探讨了氮还原过程中氢活化的重要性和必要性,同时为电化学氮还原合成氨催化剂的选择提供实验与理论依据。2. 在验证氢活化的重要性和必要性的基础上,选用了具有析氢活性的Mo_2C作为电化学氮还原合成氨催化剂,并通过调控催化剂尺寸大小提高Mo_2C比表面积,从而为N_2向催化剂表面扩散提供了更多的机会,有效地提高了催化剂的产氨速率及效率。3. 鉴于Mo、Fe元素均是固氮酶的中心活性位点,基于Mo_2C的实验基础,设计制备了镶嵌于碳纳米片的Fe_3C纳米点并将其应用于常温常压电化学氮还原合成氨,证明了Fe元素亦具有对N_2吸附及活化的能力,为开发高效氮还原催化剂提供了新的选择。4. 通过理论计算预测出二元金属化合物具有比单元金属化合物更高效的氮还原活性,科学地设计并合成了一种二元金属碳化物Fe_3Mo_3C,通过理论与实际应用结合指明二元金属化合物在电化学氮还原合成氨中的催化潜力。5. 基于常温常压电化学氮还原合成氨系统存在N_2溶解度低以及强析氢反应等问题,首次设计并建立了一套常温加压电化学氮还原合成氨系统,有效地提高N_2在溶液中的溶解度以及抑制析氢反应,从而有效降低催化体系的应用电压以及法拉第效率。

下载App查看全文

(如何获取全文? 欢迎:、、)

支持CAJ、PDF文件格式


【相似文献】
中国期刊全文数据库 前19条
1 董斌;胡文慧;韩冠群;柴永明;刘晨光;;碳基硫化钼电催化制氢催化剂的研究进展[J];材料导报;2016年15期
2 天木;大型合成氨耐硫变换催化剂已实现国产化[J];石油化工设备;2002年05期
3 钱伯章;;新型合成氨催化剂定位起点高[J];大氮肥;2010年02期
4 ;日挥化学发现新型合成氨催化剂[J];化工时刊;2018年05期
5 郑秀兰,杨俊英,尹淑平;合成氨催化剂活性与还原压力关系的研究[J];氮肥设计;1995年06期
6 杨德胜;吴素林;郭国霖;林秋竹;钱久信;;低温常压合成氨催化剂[J];化学通报;1991年01期
7 ;中国合成氨催化剂一览[J];化工文摘;2002年08期
8 ;提高合成氨产量的增效催化剂[J];上海化工;1979年02期
9 江镇海;NCA型节能型合成氨催化剂研制成功[J];精细与专用化学品;1997年15期
10 吴长锋;;科学家制备出效率达93%电还原二氧化碳催化剂[J];科技传播;2018年17期
11 ;改进的合成氨催化剂[J];化工文摘;2000年11期
12 ;一种高活性合成氨催化剂[J];中氮肥;1995年05期
13 段恒斌;;合成氨催化剂的合理使用[J];化肥与催化;1992年03期
14 胡有纪,张临阳,季金水;高效能合成氨催化剂的研究[J];化工学报;1960年01期
15 方文骥;何文光;王鸿彰;;硫化物对合成氨催化剂的毒害作用[J];化肥工业;1980年06期
16 刘璧茹,张金豹;合成氨催化剂的穆斯堡尔谱研究(Ⅰ)[J];河北大学学报(自然科学版);1988年03期
17 钱伯章;;二代合成氨钌基催化剂降耗节能[J];大氮肥;2009年06期
18 郑秀兰,梁太福,杨俊英;合成氨催化剂还原温度对活性的影响[J];化肥设计;1999年02期
19 韩延信 ,张芳桂 ,孙聚昌;光催化合成氨的研究——Ⅰ.TiO_2作催化剂的试验[J];西北大学学报(自然科学版);1981年02期
中国重要会议论文全文数据库 前20条
1 庄林;金婧;Héctor D. Abrua;;电催化协同效应的直接观测[A];第十三次全国电化学会议论文摘要集(上集)[C];2005年
2 韩知璇;周丽景;赵震;;Ni_3S_2基自支撑电催化析氢催化剂的制备与性能研究[A];第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2018年
3 饶袁;王阳;马骁;刘卉;邵晓东;吴明铂;;氮掺杂石油焦基碳量子点的高效制备及其电催化析氢性能[A];中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十九分会:电化学材料[C];2016年
4 张琼由;何昕;王梅祥;赵亮;;基于大环-金属簇组装体合成含银催化剂[A];全国第十八届大环化学暨第十届超分子化学学术讨论会会议论文集(上)[C];2016年
5 陈晓贞;陈霄;梁长海;;碳化钼纳米片制备及其加氢脱氧性能研究[A];第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2018年
6 周晓奇;李速延;;变换催化剂的现状及其发展趋势[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
7 王莹;Thomas J Meyer;Edward Sargent;;高效率电催化二氧化碳转化到乙酸与合成气[A];中国化学会2019能源材料和缺陷化学研讨会会议论文集[C];2019年
8 王荣;王驰中;彭悦;陈建军;邓雁希;李俊华;;新型铁铌复合氧化物电催化析氧性能研究[A];中国化学会2019能源材料和缺陷化学研讨会会议论文集[C];2019年
9 彭峰;李婉清;;碳复合的Co_9S_8及Mn_3O_4催化剂电催化ORR/OER性能与机理研究[A];2019第四届中国能源材料化学研讨会摘要集[C];2019年
10 张伟;;镍铁基材料与结构的电催化水氧化研究[A];2019第四届中国能源材料化学研讨会摘要集[C];2019年
11 刘友文;;二维固体:表界面结构与催化性能[A];中国化学会第十届全国无机化学学术会议论文集(第一卷)[C];2019年
12 张玲;范黎黎;王荣明;;双金属中心MOFs的电催化析氧性能研究[A];中国化学会第十届全国无机化学学术会议论文集(第一卷)[C];2019年
13 蒋昆;;电催化CO_2还原中的原位谱学研究[A];中国化学会第十九届全国催化学术会议摘要集[C];2019年
14 邵偲;罗宇林;李开阳;穆晓波;张万迪;钱海霞;;Fe_(82)Mo_6B_(12)表面纳米结构的制备及电催化析氢性能研究[A];中国化学会第十九届全国催化学术会议摘要集[C];2019年
15 张伟;;等级维材料的电催化水氧化研究[A];中国化学会第十九届全国催化学术会议摘要集[C];2019年
16 胡娜;马媛媛;韩占刚;;多酸基有机无机杂化钒酸盐用于电催化析氧性能研究[A];中国化学会第十届全国无机化学学术会议论文集(第三卷)[C];2019年
17 蒋孛;;催化剂的掺杂改性对电催化CO_2还原的影响[A];中国化学会第二十次全国电化学大会摘要集(A纳米材料与电化学)[C];2019年
18 苏丹妮;田春贵;;设计空心CoN-Mo_2N异质结用于高效电催化析氢反应[A];中国化学会第二十次全国电化学大会摘要集(A纳米材料与电化学)[C];2019年
19 李宏;蔡文斌;;铜电极上电催化CO_2还原反应多碳产物的选择性调控[A];中国化学会第二十次全国电化学大会摘要集(A纳米材料与电化学)[C];2019年
20 孙世刚;;微观尺度电催化:从原子排列结构明确的单晶表面到纳米结构表面体系[A];第十三次全国电化学会议论文摘要集(上集)[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前20条
1 成晖;电催化氮还原合成氨的能效提升策略研究[D];华南理工大学;2020年
2 段国义;温和条件下电催化合成氨的实验与理论研究[D];北京化工大学;2020年
3 冯亮亮;水裂解催化剂的表面结构调控与性能研究[D];吉林大学;2016年
4 吴维成;负载型碳化钼催化剂的制备、表征和选择加氢反应性能的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
5 谢晓;二氧化钼及其复合材料的制备与电催化制氢性能的研究[D];中国科学技术大学;2016年
6 商春彦;纳米催化剂的可控调节及其在电催化中的应用[D];中国科学技术大学;2020年
7 李莉;催化剂-载体相互作用及电子结构对催化行为的影响[D];重庆大学;2010年
8 崔玉明;钼、钒基介观结构催化剂的构筑及其催化烯烃转化研究[D];南京大学;2014年
9 ;[D];;年
10 陈虎;非贵金属(铁、钴、镍和铜)电极电催化水氧化的研究[D];大连理工大学;2018年
11 杨成龙;小尺寸铂基金属间化合物纳米颗粒的普适制备及催化性能研究[D];中国科学技术大学;2019年
12 于一夫;CeO_2多孔纳米片催化剂和纳米阵列催化剂的合成与催化性能[D];天津大学;2014年
13 王高伟;碳化钼基催化剂上低温水煤气变换反应的研究[D];天津大学;2013年
14 刘洋;策略性提升常温常压下电催化合成氨效率的研究[D];广西大学;2020年
15 ;[D];;年
16 王慧;铂、钯合金催化剂的制备及其电催化性能的研究[D];山东大学;2012年
17 黄健;费托合成高性能钴基催化剂的研究[D];华东理工大学;2017年
18 周子健;锰基低温催化剂氧化烟气中单质汞的机理研究[D];华中科技大学;2017年
19 王轶;单组分负载化苯氧亚胺催化剂的原位制备和乙烯聚合研究[D];浙江大学;2016年
20 周双;铜基和锌基二甲醚水蒸气重整制氢催化剂[D];天津大学;2016年
中国硕士学位论文全文数据库 前20条
1 阮祝华;碳化钼催化剂形貌调控及其电催化析氢性能研究[D];武汉科技大学;2020年
2 汪方木;钼镍基全解水电催化材料的设计及性能研究[D];江西理工大学;2020年
3 田秀泉;基于氮气电还原的钌基催化剂制备及性能研究[D];西南科技大学;2020年
4 张泽浩;磷化镍基柔性电极的可控制备及其电催化水裂解性能的研究[D];内蒙古大学;2020年
5 胡文慧;碳基硫化钼电催化制氢催化剂的制备及性能研究[D];中国石油大学(华东);2016年
6 王思琦;负载型的镍改性碳化钼催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];辽宁石油化工大学;2019年
7 谈薇;甲烷氮气常压合成氨催化剂的制备及性能研究[D];西北大学;2016年
8 张旭;安瓿法制备非贵过渡金属电极催化电还原氮气制氨反应的研究[D];辽宁大学;2020年
9 张晶;非贵金属/氮共掺杂碳催化剂的制备及其电催化氧还原性能与机理研究[D];太原理工大学;2014年
10 范泽慧;双金属钴钌催化剂的设计制备及其电催化水分解性能研究[D];西华师范大学;2020年
11 辛芝娟;水溶性的铜分子催化剂在水分解方面的研究[D];陕西师范大学;2017年
12 金振麟;非金属原子掺杂的碳基催化剂用于电催化氮气还原的研究[D];北京化工大学;2020年
13 刘雨峰;蜂巢状纳米片阵列银催化剂的制备及其高效还原4-硝基苯酚性能研究[D];北京化工大学;2020年
14 陈俊伟;基于氧空位缺陷构建高效电解水催化剂的研究[D];江西理工大学;2020年
15 柳璐;铁基双金属/氮共掺杂碳催化剂的制备及其电催化氧还原性能[D];太原理工大学;2016年
16 成利丰;直接甲醇燃料电池阴极碳载钯基催化剂的研究[D];东北师范大学;2008年
17 魏丹;铂基纳米催化剂的制备及其电化学性能研究[D];天津工业大学;2020年
18 尤勇;基于聚酰亚胺高性能非贵金属氧还原催化剂的研究[D];南京大学;2016年
19 许舟峰;MCo_2O_4@Ni_3S_2(M=Co,Fe)催化剂的制备及其电催化水氧化性能的研究[D];中北大学;2018年
20 霍汝鹏;氧缺陷三氧化钨纳米片用于电催化氮气还原反应[D];北京化工大学;2020年
中国重要报纸全文数据库 前20条
1 赖长春;[N];中国化工报;2004年
2 玲玲;[N];医药经济报;2007年
3 赖长春;[N];中国化工报;2005年
4 记者 李晓岩 通讯员 张元慧;[N];中国化工报;2006年
5 记者 王玲;[N];农资导报;2007年
6 本报记者 王海滨 通讯员 沈佳;[N];科技日报;2018年
7 记者 王玲;[N];中国化工报;2007年
8 陈为;[N];上海科技报;2017年
9 记者 许琦敏;[N];文汇报;2017年
10 本报记者 郭丽君;[N];光明日报;2005年
11 赵德智;[N];中国石化报;2002年
12 本报记者 王玲;[N];中国化工报;2006年
13 记者 王玲;[N];中国化工报;2005年
14 赖长春;[N];农资导报;2006年
15 记者 阮越才;[N];绍兴日报;2020年
16 刘伟;[N];中国科学报;2013年
17 本报记者 刘芳芳;[N];中国石化报;2019年
18 本报记者 王巧然 通讯员 徐岩;[N];中国石油报;2019年
19 本报记者 陈茴茴;[N];音乐周报;2020年
20 施灵芝 陈平轩;[N];中国石化报;2019年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978


{bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck体育下载}| {bckbet}| {bcksports}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bck官网}| {bck体育下载}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育app}| {bck体育}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bcksports}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bckbet}|
{uc8}| {uc8体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐城}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8老虎机}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8老虎机}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc体育}| {UC体育}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}|