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掺杂多孔碳基催化剂的制备及其在锂-氧电池中的应用研究

【摘要】:通过燃烧矿物燃料获取能量使人类面临着越来越大的能源短缺与环境污染压力,发展环境友好且可持续发展的清洁能源技术已成为全球最为重要和紧迫的研究课题。锂-氧气电池因具有超高理论能量密度而成为电化学能源领域的热点研究课题。近年来,国内外科学家围绕锂-氧电池开展了大量研究工作,成果显著。然而,锂-氧电池的发展仍处于早期基础研究阶段,许多关键的科学及技术问题尚未解决,其中开发高效稳定的正极材料提高电池性能已成为锂-氧电池研究领域最为重要的研究课题之一。掺杂碳材料因具有成本低廉、导电性好、氧还原性能佳及结构易调控等特点,是目前最受关注的一类锂-氧电池正极材料。尽管在高电位下,碳材料易与电解液和放电产物发生反应,但轻质碳材料能够实现锂-氧电池高比容量的优势,极具吸引力,这也是碳材料用于锂-氧电池研究经久不衰的主要原因。为减缓碳材料腐蚀并弥补碳材料氧析出性能不足的问题,常将氧析出性能良好的贵金属催化剂与碳材料相结合,来提升锂-氧电池性能。除碳材料外,过渡金属氧化物也常用于锂-氧电池研究,其具有价格低廉、氧催化活性良好等特点,可有效避免碳材料的腐蚀问题并获得优异的锂-氧电池性能。本文尝试以生物质和MOF为前驱体制备高催化活性阴极材料,并用于锂-氧电池研究。主要研究内容如下:⑴以含Fe-N-C结构的MOF衍生碳(MOF-derived carbon material,MDC)为基底,通过等体积浸渍和H_2还原法在该碳基底上负载高分散Ru和纳米颗粒,并将该MOF衍生碳复合催化剂用于锂-氧电池研究。试验结果表明,MDC具有规整且丰富的孔道结构,可实现Ru和纳米颗粒的高度分散。Ru纳米颗粒能够有效调节催化剂表面对氧物种的吸附能力,从而改善放电产物“过度”生长现象,有利于提高电池放电比容量,降低充电过电势,增强电池循环寿命。负载纳米颗粒对电池放电比容量提升作用不大,但可调整催化剂表面电子结构,有效增强电池循环稳定性。当Ru/Mo摩尔比为3:1时,催化阴极性能最佳。当电流密度为100 m A g~(–1)时,放电比容量为5343 m Ah g~(–1),充电中值电压平台为4.0 V;相同电流密度下,限容600 m Ah g~(–1),限压2.0-4.5 V,可稳定循环160圈。⑵以廉价而富含N和S元素的生物质明胶为前驱体,利用其与Fe~(3+)螯合发泡原理制备了一种高比表面积的明胶衍生多孔掺杂碳材料(Gelatin-derived porous doped carbon materials,GPDC)。研究结果表明,使用该材料(GPDC-2)作为正极材料,在电流密度为100 m A g~(–1)时,锂-氧电池的放电比容量高达13634 m Ah g~(–1),放电中值电压平台为2.75 V。这主要归因于材料的高比表面积(1561.0 m~2 g~(–1)),能够提供更多的活性位点及三相反应界面;与此同时,良好的孔道结构,有利于O_2、Li~+的扩散,电解液的浸润和放电产物的存储与转化。然而,该材料却存在循环稳定性不佳的问题,在相同放电电流密度下,限容600 m Ah g~(–1),在2.0-4.5 V范围内仅循环28圈,电池便出现明显的衰减。⑶GPDC-2材料循环性能不佳的根本原因在于材料的氧析出性能不足,导致电池充电过电势高、产物分解不完全等。为解决这一问题,我们尝试在多孔掺杂碳材料基底上负载纳米颗粒以提升催化剂的氧析出能力,制成复合催化剂并用于锂-氧电池性能研究。其中,催化阴极性能最佳。在电流密度为100m A g~(–1)时,放电比容量为10751 m Ah g~(–1),放充电中值电压分别为2.7 V和3.9 V。相同电流密度下,限容600 m Ah g~(–1),限压2.0-4.5 V,可稳定循环306圈。研究结果表明,负载氧析出性能良好的纳米颗粒后,能有效降低电池充电过电势,分解放电产物,显著增强锂-氧电池的循环稳定性。⑷以剑形Co-MOF纳米片阵列为模板,通过在硝酸镍溶液中浸渍并在空气中焙烧后,得到剑形自支撑电极并探究其锂-氧电池性能。使用自支撑电极可有效避免粘结剂与电解液和放电产物间的副反应。研究结果表明,锂-氧电池的优异性能主要归因于电极的独特结构和组成。一方面,电极的三维多孔阵列结构不但有利于氧气的扩散和电解液的浸润,还能为放电产物的存储与转化提供足够的空间;另一方面和间存在协同效应,使得以为阴极的锂-氧电池性能好于以和为阴极的锂-氧电池性能。电流密度100 m A g~(–1)时,阴极放电比容量为10645 m Ah g~(–1),高于Co_3O_4/CC(6773 m Ah g~(–1))和Ni Co_2O_4/CC(9354 m Ah g~(–1))电极,放充电平台分别为2.7和4.0 V。限容500 m Ah g~(–1),可稳定循环225圈,且放充电过电势没有明显变化。

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