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Shewanella oneidensis MR-1对Cr(Ⅵ)-施氏矿物的还原研究

【摘要】:施氏矿物是受酸性矿山废水(acid mine drainage;AMD)污染的环境中十分常见的高铁硫酸盐矿物,大多存在于低pH、高硫酸根、高铁的环境中,主要是由氧化亚铁硫杆菌氧化Fe(II)得到。同时,施氏矿物比表面积较大,且结构中的硫酸根及三价铁能被环境中各种重金属离子取代,因此,自然环境中的施氏矿物往往负载和共沉淀了大量金属离子杂质。然而,施氏矿物不稳定的结构使得其在发生矿相转变时,这些原本吸附或结合在矿物中的污染物很可能会释放到环境中,从而对周围的环境造成很大的影响。在自然界中异化铁还原菌的作用下,施氏矿物中的Fe(III)被还原成Fe(II),其矿物结构遭受破坏,矿物溶解和矿相转变更加迅速。而Cr(Ⅵ)作为AMD环境下比较常见的重金属污染物,由于铬酸根和硫酸根离子半径相近的特点,更容易取代施氏矿物中的硫酸根,使得矿物中负载高浓度的Cr(Ⅵ)。因此,本实验在实验室条件下通过化学慢法合成Cr(Ⅵ)-施氏矿物,在其与典型的异化铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1(S.oneidensis MR-1)共存的体系中,研究S.oneidensis MR-1对矿物的还原作用。从而了解此还原过程中Cr(Ⅵ)的迁移性及矿物的二次成矿过程,为矿山环境中污染修复提供理论依据。主要研究结果如下:(1)Cr存在条件下对S.oneidensis MR-1还原纯施氏矿物的影响:在Cr(Ⅵ)和纯施氏矿物共存的体系中,由S.oneidensis MR-1单独还原Cr(Ⅵ)的实验可知,细菌对Cr(Ⅵ)有较强的还原作用,初始Cr(Ⅵ)浓度分别为5、20、50 mg/L时,其还原速率大约为0.625mg/(L·h)、0.073 mg/(L·h)、0.080 mg/(L·h)。而在Cr(Ⅵ)与施氏矿物共存时,溶液中的Cr被迅速地吸附到矿物表面。当Cr(Ⅵ)初始浓度为5 mg/L时,第5天才有Fe(II)的释放,而Cr(Ⅵ)达到50 mg/L时,试验周期内无Fe(II)释放出来,由此可见,体系中最先被还原的是Cr(Ⅵ)。施氏矿物在初始Cr(Ⅵ)浓度为5 mg/L时,主要形成针铁矿,可能也有铬绿和水铁矿形成。而当初始Cr(Ⅵ)浓度为50 mg/L时,实验周期内并未检测到Fe(II)的释放,且矿相不发生转变。(2)S.oneidensis MR-1还原负载Cr(Ⅵ)的施氏矿物:负载Cr(Ⅵ)的施氏矿物XRD图谱并未发生改变,但根据其SEM表面形貌的观察可知,矿物中负载的Cr(Ⅵ)量增高时,其表面由原本的粗糙云状变成刺猬状,颗粒团聚变大。可能是由于矿物结构中硫酸根被置换,使得矿物颗粒团聚引起的施氏矿物微观形貌的改变。由S.oneidensis MR-1还原Cr(Ⅵ)-施氏矿物的实验可知,体系中迅速有Fe(II)释放到溶液中,且基本没有Fe(III)被检测到。溶液中最开始从矿物表面释放出来的微量Cr,随着时间推移逐渐下降,且还原过程中不再有Cr释放到溶液中。由此推断,微生物还原Cr(Ⅵ)-施氏矿物过程中,原本负载在矿相上的Cr不会释放到溶液中。由XRD、SEM、FT-IR等表征结果可知,还原过程中施氏矿物主要转化为针铁矿,且有少量纤铁矾存在。且随着矿物中负载的Cr(Ⅵ)浓度越高,矿变时间越往后,矿物的生物稳定性越强,负载Cr(Ⅵ)量分别为0、0.22%、0.37%,针铁矿形成时间分别为1天、3天、7天。而当负载Cr(Ⅵ)的量达到0.60%时,实验周期内施氏矿物并未发生矿变。由此推断,负载Cr(Ⅵ)后,施氏矿物的生物稳定性变强。

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