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高容量锂离子电池正极材料锂镍钴锰复合氧化物的制备和性能研究

【摘要】: 自锂离子电池正极材料锂镍钴锰复合氧化物xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)LiMO2(M=Ni,Co,Mn)提出以来,其凭借容量高、热稳定性能好、充放电压宽等优良的电化学性能以及成本低、环境友好的综合性优势受到了广泛的关注,其中xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li[Ni1/3Mn1/3Co1/3]O2材料更成为了该领域专家学者研究的热点,被视为下一代锂离子动力电池正极材料的理想之选。论文首先对xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li[Ni1/3 Mn1/3Co1/3]O2材料体系进行了成分优化,确定Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2,即0.6Li[Li1/3Mn2/3]O2·0.4Li[Ni1/3Mn1/3Co1/3]O2为主要研究目标,考察了不同原料对Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料性能的影响,确定了LiOH·H2O、Ni(OH)2、Mn3O4、Co3O4为原料。 论文采用固相法结合机械活化的制备工艺,并对机械活化时间、焙烧温度和焙烧时间等工艺参数进行了优化,合成了性能优良的Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料,优化后的合成工艺条件为:球磨时间为4h,焙烧温度为900℃,焙烧时间为10h。结合SEM、XRD、恒电流充放电、循环伏安和交流阻抗等测试分析方法对所合成的Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料的形貌、结构和电化学性能进行系统研究。Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料在55℃,2-4.8V的电压范围,60mA/g电流的充放电条件下,材料的初始容量为286.2mAh/g,循环性能优良,前30次循环容量保持率为99.79%,后继以150mA/g充放电,经20次循环容量无衰减;在40℃、25℃时,样品容量比55℃时稍低,但循环性能表现良好;而在10℃和O℃时,虽然样品循环性能表现较好,但比容量却大幅度下降,可知Li[Li0.2Mn0.54Ni0.13Co0.13]O2材料具有对温度敏感性强的特性。 论文采用固相法结合机械活化工艺合成了xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x) Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2和xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料,并对这两种系列材料的晶型结构和电化学性能进行了初步的研究,ICP、SEM、XRD和充放电测试等分析结果表明:采用机械活化结合固相法成功合成了xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2和xLi[Li1/3 Mn2/3]O2·(1-x)Li[Ni0.5Mn0.5]O2材料。分别以x=0.2、0.4、0.6和0.8及其对应的两系列材料进行了电化学性能测试,当锂离子电池正极材料xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li[Ni0.4Co0.2Mn0.4]O2在55℃,60mA/g条件下充放电时,x=0.2样品的容量最高,循环性能最好,在150mA/g条件下时,x=0.2样品也表现出了相对较好的电化学性能;当锂离子电池正极材料xLi[Li1/3Mn2/3]O2·(1-x)Li[Ni0.5Mn0.5]O2在55℃,60mA/g条件下充放电时,x=0.4样品的放电比容量最高,循环性能最好,在150mA/g条件下时,x=0.4样品也表现出了相对较好的电化学性能。 论文研究结果表明,采用机械活化结合固相法合成锂离子电池复合正极材料,不仅操作简单,合成周期短,成本低廉,而且合成的正极材料也具有完美的晶型结构、晶体形貌和优良的电化学性能。

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