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锂硫电池硫镍一体化正极的制备及电化学性能研究

【摘要】:锂硫电池被认为是最具开发潜力的电池体系之一,理论能量密度高达2600Wh/kg。单质硫是目前已知比容量最高的正极材料(理论比容量为1675mAh/g),而且硫在自然界中储量丰富,成本低廉,同时具有低毒性,环境友好。但是硫正极在应用中存在着致命的缺点:单质硫不导电以及电化学反应过程中放电产物溶于电解液,导致活性物质利用率低、电极循环稳定性差,严重制约了锂硫电池的发展。本论文在充分调研的基础上,以具有高导电性、高比表面积的泡沫镍为基体与硫复合,对硫镍一体化正极的制备及性能的优化展开了系统的研究。本学位论文的创新性研究成果如下: (1)采用热蒸法将硫包覆到泡沫镍基体的多孔结构中,制备硫镍正极材料。通过SEM、XRD对材料进行结构及成分表征,通过模拟电池的组装进行电化学性能测试。结果表明,正极的三维网络结构保持良好,活性物质分布均匀,且以硫镍化合物的形式存在。在前20次循环内,电池内部电化学反应良好,但是随着循环次数的进一步增加,活性物质会从基体剥离,造成正极结构损伤,容量衰减,库伦效率偏低。 (2)为了稳固正极结构,并发挥单质硫理论比容量高的优势,采用化学法制备硫镍正极材料。结果表明,活性物质以单质硫的形式均匀包覆在泡沫镍骨架表面,且有少量大颗粒状硫附于表层。其首次放比电容量较高,具有典型的充放电平台,库伦效率接近100%,经100次循环后容量保持率为75%。但是表层大颗粒硫的脱落会造成循环使用过程中容量的波动,不利于实际应用。 (3)对化学法制备硫镍正极材料进行后续熔硫处理,目的在于消除表层大颗粒硫对循环性能的影响。结果表明,活性物质硫高度分散在基体的多孔结构中,增加了电化学反应过程中微反应场所,有效抑制放电产物溶解,循环可逆性好。经不同的倍率充放电循环110次后容量保持率高达95%。而且随着循环的进行,电极的界面阻抗及锂离子扩散阻抗均明显下降。 综上所述,本论文以传统集流体材料泡沫镍为基体制备的硫镍正极材料,即硫镍一体化正极,可以直接用于电池装配,无需添加粘结剂、导电剂和分散溶剂进行制浆、涂布,工艺简单。化学-熔硫法制备的一体化正极具有高比表面积的稳定结构,极大提高了活性物质的利用率,可以有效抑制多硫化物的溶解,电化学反应可逆性良好,为锂硫电池新型正极材料的设计提供了实验依据。

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