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镍硫基复合物正极材料的制备研究

【摘要】:以单质硫为正极,金属锂为负极的可充电锂硫电池体系因其具有很高的理论比容量和比能量而备受关注,且单质硫资源丰富、成本低及环保友好,使得锂硫电池成为下一代锂电池中最具发展前景的电池。但是,锂硫电池因其正极中单质硫及其放电产物导电性差,且充放电过程中产生的多硫化物易溶于电解液等,使得锂硫电池正极活性物质利用率低及循环性能差等缺点,从而限制了锂硫电池的实际应用。 本文采用无钯化学镀和氢等离子体还原法制备了中空镍纤维管,并通过向硫正极中引入具有特殊中空结构的金属镍纤维管来吸附承载活性物质硫,制备了含镍纤维管/硫复合正极材料。此外,采用直接加入、热处理法及浸渍法三种不同的方法制备了不同硫正极复合材料。采用SEM、EDAX及XRD对硫正极复合材料的形貌、成分和结构进行了表征,并通过充放电测试、循环性能测试及交流阻抗谱测试对复合材料硫正极的电化学性能进行了分析。 采用无钯化学镀和氢等离子体还原法制备的中空镍纤维管管壁粗糙且有微孔,管径为约为10~15μm,壁厚约为0.7μm。 本文采用直接加入和热处理两种不同方法制备了含镍纤维管/硫复合正极,并研究了不同镍含量下、不同放电电流密度下直接加入法制备的含镍纤维管正极的锂硫电池的电化学性能。研究结果表明:与未含镍纤维管的硫正极相比,含镍纤维管硫正极呈现出较高的放电比容量和良好的循环放电特性。当放电电流密度为0.2mA/cm~2时,其首次放电比容量可达954.5mAh/g,30次循环放电后仍保持537.3mAh/g;随着含镍量的增加,所对应含量下的硫正极的电化学性能表现为先上升后下降,其中,含镍量在15%左右为宜;进一步研究了不同放电电流密度下含镍量15%下硫正极的循环放电等电化学性能,发现硫正极能够承受大电流密度放电,显示出较好的循环稳定性。同时,还研究了不同制备方法对电池电化学性能的影响。通过比较研究发现热处理法制备的含镍纤维管硫正极的锂硫电池循环性能更好,但是容量有比较大的下降。 本文利用Na_2S_2O_3与HCl反应制备硫溶胶,并采用浸渍法制备了硫/碳纤维布复合材料,研究了其电化学性能。研究结果表明,浸渍法制备的硫/碳纤维布复合材料中硫以纳米膜的形式附着于碳纤维布表面。在充放电电流密度为0.2mA/cm~2下,硫/碳纤维布复合材料正极的首次比容量为965.2mAh/g,且30次循环后,其放电比容量仍保持689.1mAh/g,容量保持率为71.4%,显示出良好的循环稳定性。

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