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化学链燃烧技术中铁基氧载体的制备及其性能研究

【摘要】: 以煤为主的化石燃料在满足了电力生产和能源需求的同时,燃烧过程中排放的CO_2也引起大气中CO_2浓度不断增加,而CO_2等温室气体的排放是引起全球气候变暖的重要原因。因此减少以煤炭利用过程中CO_2的排放刻不容缓,非常必要。化学链燃烧技术是一种新颖的燃烧技术,由于具有较高的燃烧效率、彻底消除NOx排放以及CO_2内分离的特点而受到了广泛的关注。因此,研究以煤为燃料的化学链燃烧技术对于CO_2的减排和煤炭的高效利用具有重要的意义。本文依托华中科技大学煤燃烧国家重点实验室和新加坡南洋理工大学环境科学工程研究院的国际交流合作项目,对Fe_2O_3基氧载体与以煤为燃料的化学链燃烧技术进行了详细的研究,并对CO_2的化工利用进行了创新性的探索。主要研究内容与成果如下: 采用热力学分析方法对煤合成气与构成氧载体的活性金属氧化物的反应进行了模拟计算,对减小氧载体碳沉积和固相硫组分的影响因素进行计算并发现,在相同条件下,压力的增加会导致更多沉积碳和固相硫组分的形成;而温度的增加则会抑制沉积碳的产生以及更多SO_2气体的产生;而煤合成气中水蒸汽和CO_2对碳沉积以及气相SO_2的产生的作用与温度的影响类似,尽管影响程度不同。 采用质能平衡方程对不同类型的氧载体与煤合成气的反应系统进行计算,结果表明,NiO、CoO基氧载体会导致燃料反应器温度降低;而Fe_2O_3、Mn_3O_4则对燃料反应器温度的保持有利;对于CuO,由于其放热特性,CuO的含量增加会导致反应器温度急剧增加。进一步地,就各种惰性载体对燃料反应器温度的影响而言,其最优选择顺序为:MgAl_2O_4Al_2O_3SiO_2TiO_2ZrO_2。 设计并建立以尿素为燃料、硝酸盐为氧化剂的溶胶一凝胶燃烧合成法(SGCS)制备Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体,优化了SGCS法的工艺参数,并对其反应性能、抗烧结和碳沉积性能进行了详细的研究;进一步地,研究了惰性载体Al_2O_3的含量对Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体性能的影响,发现质量比为8:2的Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体不仅具有较好的反应性能,而且具有良好的抗烧结以及抗碳沉积能力。此外,以质量比为8:2的Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体为基础,对添加CuO、MgO的复合氧载体的反应性能、抗烧结以及抗碳沉积能力进行研究,发现对Fe_2O_3-CuO/Al_2O_3复合氧载体,CuO的加入能够有效地提高氧载体的反应性和抗碳沉积能力,而MgO的加入则对氧载体的抗烧结和抗碳沉积能力有利。值得注意的是,CuO和MgO的加入量均以不超过Fe_2O_3以及Al_2O_3质量比的30%为宜。 Fe_2O_3基氧载体与不同煤种的热重研究表明,Fe_2O_3的还原产物为不低于Fe_3O_4价态的氧化物;煤与金属氧载体的反应并不是氧载体与煤的直接反应,而是与其热解和气化产物的气固反应。因此,直接以煤为燃料的化学链燃烧技术是可行的,而且CuO-Fe_2O_3/Al_2O_3氧载体与煤反应具有一定的反应协同性。此外,由于CuO的放热反应特性,对于燃料反应器能量平衡非常有利。 最后,对氢气活化的Fe_2O_3、CuFe_2O_4与CO_2的氧化反应制CO的可行性进行了初步的试验和热力学研究,发现该方法与化学链燃烧技术耦合用于CO_2分解是可能的。

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