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基于CoFe_2O_4载氧体的生物质化学链气化研究

【摘要】:生物质能是一种绿色清洁可再生能源,对促进能源系统的转型具有重要的现实意义。生物质化学链气化是一种新型的气化技术,具有成本低、生成气热值高和焦油含量低等优点。载氧体是化学链技术的关键,其反应性能与整个反应系统的运行紧密相关。CoFe_2O_4是一种新型的Fe-Co复合金属载氧体,兼具钴基和铁基载氧体两者的优点,在化学链技术中有较好的应用前景。然而,目前还没有基于CoFe_2O_4载氧体的化学链气化研究。本文通过热力学计算、热重和固定床实验开展基于CoFe_2O_4载氧体的生物质化学链气化研究,为CoFe_2O_4在生物质化学链气化中的应用提供理论依据。热力学计算能够研究不同条件对反应特性的影响规律,为后续开展实验提供理论指导。以松木屑为燃料,CoFe_2O_4作载氧体,采用热力学分析方法考察了载氧体添加量、温度、压力、水蒸气、CO_2以及生物质中氮、硫元素对气化反应特性的影响,同时也对还原后的载氧体晶格氧恢复过程进行了研究。结果表明,CoFe_2O_4能够提供晶格氧,有效促进生物质气化,且随着CoFe_2O_4量的增多,其被还原的程度会降低。反应温度升高,合成气中H_2和CO的含量增加,CO_2的含量减少。升高压力不利于气化反应的进行。随着水蒸气含量增多,H_2和CO_2含量会增加,CO含量减少。添加水蒸气能够提高合成气中H_2和CO的比值,改善合成气的品质。在CO_2气氛下,CO与H_2O的生成量增加,H_2的量减少。生物质中氮、硫元素对CoFe_2O_4性能的影响较小。被还原的载氧体在空气反应器中可重新被氧化为CoFe_2O_4。研究载氧体与生物质的反应动力学特性以及反应机理,对反应器结构设计与运行条件的优化具有重要指导意义。通过热重实验考察了载氧体、升温速率、生物质粒径、载氧体与生物质质量比(O/B)以及CO_2等因素对气化反应特性的影响,结合XRD对载氧体的反应机理进行研究,另外根据热重结果建立反应动力学模型并通过计算获得相关反应动力学参数。结果表明,CoFe_2O_4与松木屑反应主要包括干燥、热解和焦炭气化三个过程。生物质粒径和升温速率对CoFe_2O_4与生物质之间的传热传质有较大影响,生物质粒径较小有利于气化反应的进行。在CO_2气氛下不利于化学链气化反应的进行。在CoFe_2O_4与生物质的反应中,钴优先于铁被还原,钴与铁存在协同作用,钴能够促进铁的进一步还原。随着CoFe_2O_4量的增多,其被还原的程度会降低,CoFe_2O_4与松木屑的质量比最优为0.8。动力学计算表明,与热解过程相比,焦炭气化过程反应更难进行,是整个化学链气化反应过程的关键。为了更进一步研究实际反应中生成气的组分以及气化反应特性,在固定床反应器上进行实验,考察了载氧体与生物质质量比(O/B)、水蒸气、反应温度对生物质气化反应特性的影响以及载氧体的循环反应性能。通过XRD和SEM-EDS对新制备的和反应后的载氧体进行表征。结果表明,CoFe_2O_4能够有效促进生物质气化,提高碳转化率。当CoFe_2O_4与松木屑质量比为0.8,水蒸气体积分数为50%,反应温度为900℃时,气化反应效果最好。5次循环反应后,仍能获得较高品质的合成气,载氧体能够循环再生且未出现明显烧结团聚,在化学链气化中具有较好的应用前景。

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