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电子自旋共振和质谱在化学电源研究中的应用

【摘要】:在现代社会,电池已经成为人们生活中不可缺少的一部分。最近二十年来,由于电子行业的兴起和电动车的出现,研究和开发高性能电池的社会需求变得更为迫切,而研究和开发新的电池产品的有效途径是将工艺技术和机理研究结合起来。要弄清楚电池材料的结构和性能之间的关系,以及电池中发生的一些反应,需要各方面的技术相结合,而各种谱学技术能够提供独特和有价值的信息。 作者所在课题组致力于发展新的应用于电化学研究的谱学技术,本论文的工作是其中一部分,主要是将电子自旋共振(ESR)和质谱(MS)两种谱学技术应用于电池研究。在本课题组以前的ESR研究基础上,进一步改进了数据处理方法,并用ESR技术研究了典型的作为锂离子电池负极材料的碳材料和非碳材料。另一工作是试将质谱技术应用于监测充放电过程中电池内气体的变化。本论文取得的主要进展如下: 1.ESR数据处理方法的改进 锂离子电池负极材料的ESR谱线常常包含着两种甚至三种信号,而且常呈“微波穿透有限”效应引起的Dyson线型,这使谱线变得相当复杂。本工作运用Kramers-Kronig(K-K)转换关系处理典型的Dyson和“非典型”Dyson线型的ESR谱线,从而得到较精确的g因子和ESR吸收强度(二次积分)。基于这种方法,复杂的ESR谱线得以成功地拟合分解,获得正确的ESR参数。 2.推算嵌锂碳的费米能级电子态密度D(E_F) 根据导电电子的顺磁理论,对四种不同的锂离子电池负极碳材料(一种合成石墨、两种不同的MCMB、一种天然石墨)的放电过程的现场ESR测量谱线进行处理,推算出了嵌锂过程的费米能级电子态密度曲线(D(E_F)vs.△E_F)。本文工作所得的费米能级电子态密度曲线和其他研究者用不同方法得到的理论及实验曲线相比表明,本工作的结果是合理的。

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