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ZnO传感材料的微结构调控与第一性原理研究

【摘要】:ZnO是一种带隙宽为3.37e V的n型半导体材料,无毒,低成本,具有大激子结合能60 me V,广泛应用于太阳能电池、光催化、发光二极管、压电器件、声光器件、气体传感器等领域。然而,响应低,检测限高,工作温度高等自身局限性阻碍了其在传感领域的进一步开发及应用。研究表明这些不足可以通过构建氧化锌复合材料的手段改善。本文通过水热法得到不同形貌的ZnO纳米材料,采用不同方式对其进行改性,并研究ZnO纳米材料的生长机理及传感性能。主要研究内容包括以下几个方面:(1)通过设计富含氧空位缺陷的ZnO/Sn O_2复合材料,成功制备出一种低工作温度、高响应的三乙胺(TEA)传感器。以表面活性剂磺基琥珀酸钠二辛脂(AOT)为软模板,采用水热法合成山茶花状氧化锌纳米材料。将直径为20 nm的Sn O_2纳米粒子复合在ZnO纳米片上,构筑ZnO/Sn O_2异质结构。ZnO/Sn O_2-10基传感器对TEA表现出极高的气敏响应(780/100 ppm TEA)。更重要的是,检测到对1 ppm TEA的响应值为6,并且检测限低至0.43 ppm。此外,该传感器工作温度低至100°C。提高材料气敏性能的原因可归因于氧空位(Vo)、ZnO-Sn O_2异质结和ZnO(001)暴露面的协同作用。DFT计算结果表明,与纯ZnO相比,Vo-ZnO对TEA分子有更高的吸附能,证实Vo-ZnO与TEA之间具有较强的相互作用。山茶花状ZnO/Sn O_2纳米晶体为调控半导体材料电子结构和设计高灵敏度TEA传感材料提供了新思路。(2)采用一步水热法合成具有大比表面积的超薄银耳状ZnO纳米片。随后用直径约为5 nm的Pd纳米颗粒(Pd NPs)表面改性ZnO纳米片,并对复合材料进行气敏性能测试。结果表明,Pd负载量为0.3 wt%(Pd-ZnO-0.3)时对苯胺的灵敏度最高,比纯ZnO的响应值提高两个数量级。基于Pd-ZnO-0.3的气体传感器对苯胺的检测限为0.5 ppm,且响应和恢复时间较短,分别为29 s和23 s。通过第一性原理DFT研究传感机理,引入Pd纳米粒子可以有效地调控Pd-ZnO-0.3的能带结构。Pd改性减小ZnO材料的带隙,提高传感性能。这项工作对设计Pd改性ZnO纳米材料用于高性能气体传感器提供了新的思路。(3)通过一步水热法成功制备出超薄ZnO纳米片,并用氮掺杂石墨烯量子点(N-GQDs)进行修饰。与单纯ZnO相比,N-GQDs添加量为2 m L时,复合材料G-Z-2对NO_2的传感性能最佳。对5 ppm NO_2响应值高达58,比单纯ZnO响应提高11.6倍,并且工作温度降低至100°C。G-Z-2增强传感器性能的原因可归因ZnO/N-GQDs异质结,活性N原子掺杂和氧空位的协同作用。

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