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煤炭地下气化半焦的物化性质及其对地下水污染的净化

【摘要】:本文采用管式炉气化实验装置和煤炭地下气化模拟试验系统进行气化实验,借助低温N_2吸附、FTIR和SEM等技术系统考察煤化程度、气化剂、气化温度和停留时间等工艺参数和煤层围岩(页岩、砂岩和石灰岩)对半焦物化性质的影响规律以及气化“三带”残留物的物化性质;结合其物化特性,考察半焦和气化“三带”残留物对苯酚和Cr(Ⅵ)的吸附特性,并对其吸附等温模型和动力学特征进行探讨。结果如下:(1)不同气化工艺下所制半焦表面官能团丰富,具有较大的比表面积和孔容,孔结构发达,以狭缝裂隙,圆孔及鳞片状的片层结构为主。与气化剂相比,气化温度、停留时间和煤化程度对半焦孔结构影响较大;不同煤种,煤化程度越低,半焦孔隙结构越发达;同一煤种,以H_2O为气化剂,900℃气化1.5 h时,所制半焦孔结构最发达,其比表面积和总孔容分别为657.6 m~2/g和0.562 cm~3/g。随着煤化程度加深、气化温度升高以及停留时间延长:半焦的石墨化和芳香核缩合程度表现出先增后减的趋势。半焦对苯酚的脱除优于对Cr(Ⅵ)的,脱除效果与孔结构、表面化学性质及物相组成密切相关。(2)煤层围岩对气化半焦的结构与性能有重要影响。砂岩和页岩对内蒙半焦孔结构变化影响较弱,且含量过高时不利于半焦孔结构的发育;石灰岩不利于鹤壁半焦孔结构的发育,但会促进内蒙半焦的介孔发育和焦作半焦的微孔发育。煤层围岩会抑制半焦结构向石墨化方向发展。吸附实验表明,石灰岩与褐煤共气化半焦对苯酚和Cr(Ⅵ)都具有较好的吸附性能。随石灰岩含量的增大,吸附效果越好。Langmuir吸附等温模型和伪二级吸附动力学模型能较好地描述半焦对苯酚和Cr(Ⅵ)的吸附过程。(3)焦作无烟煤煤炭地下气化“三带”残留物的物化性质差异较大,表面官能团少,且孔隙结构不发达,比表面积和总孔容不超过60 m~2/g和0.05 cm~3/g。气化“三带”残留物对苯酚和Cr(Ⅵ)模拟废水以及煤气洗涤水中苯酚均具有一定脱除效果,但两者有所不同。对苯酚的脱除规律为:还原带干燥干馏带氧化带;对Cr(Ⅵ)的脱除规律为:氧化带还原带干燥干馏带。

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