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锂二氧化碳电池正极氧化镍材料的制备及其电化学性能研究

【摘要】:锂二氧化碳(Li-CO_2)电池是一种环境友好的新型能量存储体系,它不仅能够巧妙地将减少温室气体二氧化碳(CO_2)排放与能源存储结合起来,而且具有较高的理论能量密度,能够满足电动汽车和智能电网等新兴科技的工作需求,是最具有发展前景的储能系统之一。但是,Li-CO_2电池距离商业化应用还有很大的差距,存在的主要问题是放电产物中的碳酸锂(Li_2CO_3)是一种带隙较宽且化学性质较为稳定的物质,在充电过程中不易被分解,从而导致过电位升高,电解液分解,电池循环寿命短等一系列问题,高效正极催化剂的开发是解决上述问题的关键。本论文以氧化镍(NiO)材料作为基础,通过设计实验方法制备出不同形貌结构的正极催化剂材料,并系统性地研究了其对电池电化学性能的影响。主要研究内容包括以下几个方面:1.通过静电纺丝工艺结合煅烧过程制备多孔NiO纳米纤维,并将其作为Li-CO_2电池的正极催化剂。当电流密度为100 m A g~(-1),截止容量为1000 m Ah g~(-1)时,以NiO纳米纤维为正极的Li-CO_2电池表现出良好的循环性能(134圈,2800小时)。当电流密度为100 m A g~(-1)时,电池具有较高的放电比容量,约为11288 m Ah g~(-1)。同时对放电产物的形貌进行分析研究,相比于纯碳纳米管(CNTs)正极表面大块状放电产物而言,NiO纳米纤维正极表面出现均匀的片状的放电产物,并且在电池的充电过程中完全消失,说明NiO对放电产物的形貌具有调控作用,且对Li_2CO_3的分解有良好的催化活性。随后又利用第一性原理计算(DFT)分析,结果表明CNTs与NiO分别和CO_2及Li_2CO_3之间的相互作用存在一定的差异性,进一步证实了多孔NiO纳米纤维作为Li-CO_2电池的正极催化剂能够促使放电产物均匀的生长在电极表面,避免其大块堆集造成正极通道堵塞及电极钝化。同时NiO对Li_2CO_3分解有很好的催化活性,能够有效地提高电池的电化学性能。2.通过氩气(Ar)等离子体刻蚀的方法制备原位生长在碳布上的含氧空位的氧化镍纳米片阵列(Ar-plasma engraved NiO)。氧空位的存在不仅能够增加NiO的导电性,而且能够提供更多的反应活性位点,增加反应动力学。此外,NiO纳米片直接生在在碳布上,一方面避免了粘结剂的使用,减少副反应的发生;另一方面能够维持碳布的网状结构,有利于锂离子(Li~+)、CO_2的扩散和电解液的渗透。基于以上优点,以Ar-plasma engraved NiO为正极催化剂的Li-CO_2电池的电化学性能有了显著的提高,包括较低的过电位(电位降低0.5 V,相比于纯碳布正极),长的循环寿命(在电流密度为100 m A g~(-1),截止比容量为1000 m Ah g~(-1)的条件下,电池循环了159次,约3180小时),高的放电比容量(在100 m A g~(-1)的电流密度和2.0 V的终止电压条件下放电容量为11231.5m Ah g~(-1))。

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