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钙基载氧体在化学链燃烧技术中的应用研究

【摘要】: 包含CO_2在内的温室气体的排放是人类目前所必须面临的严峻问题之一。化学链燃烧技术是一种新型的、具有鲜明节能减排特色的燃烧技术,它具有CO_2内分离性质,无需外加CO_2分离装置即可捕获得到高纯度的CO_2气体。在化学链燃烧中,燃料不直接与空气接触,而是通过载氧体颗粒在空气反应器和燃料反应器之间的循环转化实现氧和热量的传递,完成燃料和空气的无火焰燃烧过程。这种新型的燃烧方式基于两步化学反应,实现了能量的梯级利用,具有更高的能量利用效率,同时,也抑制了反应中NOx气体的生成。 载氧体的应用是化学链燃烧系统中的关键环节。目前,用于化学链燃烧系统中的传统载氧体主要是Ni、Fe、Cu和Co等金属的氧化物。这些载氧体颗粒具有良好的反应活性和循环特性,但单位质量载氧能力弱,价格昂贵且破碎后的颗粒物对环境存在二次污染。硫酸钙由于价格便宜,单位质量载氧能力强,对环境友好等特点,被视为很有发展前景的载氧体材料。 本文采用Gibbs自由能最小化原理,探讨多种操作参数对CaSO_4向CaS的转化率、含硫气体的释放量和含碳产物沉积量的影响。模拟结果发现,反应温度的增大会抑制积碳的发生,但同时也会导致H2S气体向SO2气体的转化,给烟气脱硫过程增加了困难。操作压力的增加不仅会促进积碳的发生,破坏高温对积碳的抑制作用,也会导致高温区间内含硫气体释放量的增加,所以反应器内高压条件应尽量避免。对于氧原子过量系数,处在0.2~0.8范围内时,氧原子过量系数减小会使含硫气体释放量得到有效抑制,但对于0.9~1.4的区间,在温度低于700℃时,减小氧原子过量系数对含硫气体释放量影响很小。氧化反应器内,较高的反应温度会降低CaS向CaSO_4的转化率,尤其在氧原子过量系数较小时这种现象更为明显;反应器内的O2应保持略有过量,较大的氧原子过量系数会促进CaS向CaSO_4的转化率。 采用浸渍法实现了Ni、Fe离子在CaSO_4载氧体颗粒表面的分散,浸渍后的载氧体同气体燃料和固体燃料的反应性能同浸渍前相比明显改善;CaSO_4载氧体对Ni、Fe离子的浸渍量越大,同气体燃料和固体燃料的反应性能越好。复合型载氧体同污泥半焦颗粒和玉米秸秆半焦颗粒的反应性能远远高于它同煤焦颗粒的反应性能,说明了污泥半焦颗粒尤其是玉米秸秆半焦颗粒更适合应用于固体燃料直接使用的化学链燃烧系统。通过向采用强酸处理过的CaSO_4载氧体中加入CaCO3纳米颗粒作为固硫剂,可大大改善钙基载氧体的循环性能。 氮气气氛下,CaSO_4载氧体颗粒在反应温度为1250℃时呈现缓慢分解,在温度达到1300℃时分解速率明显加快。空气反应器中控制反应温度在1300℃以下可使CaSO_4载氧体的热分解反应被避免;在CaSO_4载氧体颗粒的热分解过程中,产物CaO的生长活化能低于成核活化能,产物核一经形成便可迅速成长,反应对应的活化能值随CaSO_4转化率的增大而单调减小。采用双外推法和Popescu法计算得到无任何副反应干扰、CaSO_4颗粒处于原始状态下的活化能值为992.15 kJ/mol,推导得CaSO_4颗粒的热分解机理最可能是成核与生长机理,其最概然机理函数为[ ? ln(1 ? X)]2。 还原性气体分压对钙基载氧体还原过程中含硫气体释放量的影响很大,还原性气体分压越大,反应过程中含硫气体释放量越小。即使在1000℃或更高的反应温度,只要保持CO或H2的气体分压在50 kPa以上,可充分抑制反应过程中含硫气体的释放,甚至可使CaSO_4向CaS的转化率达到100 %。 CaSO_4载氧体的循环流量对系统热效率、还原反应器出口气体中CO_2与水蒸汽体积浓度和系统自给热影响较大。CaSO_4载氧体的循环流量越大,还原反应器出口气体中CO_2与水蒸汽体积浓度越高,但随着CaSO_4载氧体的循环流量的增加,系统热效率增大的速率已越来越慢,当热效率达到40 %时,系统热效率的提升空间已较小。

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