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工业废弃活性炭化学链气化的反应特性研究

【摘要】:化学链技术是一种使用载氧体的新型无火焰燃烧技术,通过控制载氧体与原料的比例可分别实现化学链燃烧(CLC)过程与化学链气化(CLG)过程,具有CO_2内分离的特性。化学链技术通常以煤、生物质、含碳固体废弃物为原料,近年来,化学链技术因其清洁高效的优势而受到广泛关注。在我国,工业固体废弃物的产生、排放、累计量一直呈上升的趋势,其资源化利用是问题的有效解决途径。本文选取了典型的含碳固体废弃物废弃活性炭为原料,分别以人工合成铁基载氧体和制铝工业废弃物赤泥为载氧体,在间歇流化床及热重分析仪中考察了废弃活性炭化学链气化/燃烧的反应特性,以期为废弃活性炭的资源化利用提供基础实验数据支持。论文主要从以下三方面展开:(1)以Fe4ATP6复合载氧体为载氧体,在间歇高温流化床中探究了不同氧源、操作条件对废弃活性炭化学链气化制富氢合成气反应的影响,考察了复合载氧体的循环反应特性。结果表明,Fe4ATP6与水蒸气有相似的供氧作用,并表现为提供晶格氧及催化气化的双重功能,促进废弃活性炭气化过程,反应活性良好。优化的反应条件:900 ~oC、水蒸气流量为0.25 g·min~(-1)、OC/C比为1。在上述条件下,碳转化率达92.15%,合成气产量达1.20 L·g~(-1),其中H_2产量为1.09 L·g~(-1),平均浓度为55.30%。十次循环实验表明Fe4ATP6复合载氧体的反应活性略有降低。(2)以拜耳法赤泥为载氧体,在间歇流化床中探究了赤泥载氧体废弃活性炭化学链燃烧的反应特性。研究表明,赤泥载氧体应用于废弃活性炭化学链燃烧过程具有可行性,其反应活性受煅烧温度影响,900℃煅烧后载氧体孔隙丰富、反应活性良好,900℃为优选煅烧温度。赤泥中的Na元素可有效增强废弃活性炭气化反应速率,提升碳转化速率,促进原料充分转化。875℃为较优的反应温度,废弃活性炭可完全转化,出口气体中CO_2含量为81.51%,燃烧效率为77.27%,T_(95)时间为45 min。(3)采用浸渍法制备了CuO修饰的赤泥载氧体。结果表明,浸渍法可准确制备定量CuO修饰的赤泥载氧体;相比于纯赤泥载氧体,CuO修饰的赤泥载氧体具有化学链燃烧载氧体与化学链氧解耦燃烧载氧体的双重特性,显著加快碳转化速率,有效提高出口气体中CO_2浓度;CuO修饰量影响载氧体反应活性,修饰量增加其氧化还原活性逐步提升,Cu1RM1反应活性较高;875℃为其较优的反应温度,此时T_(95)为28 min,出口气体中CO_2浓度达92.9%,燃烧效率达93.0%。10次循环实验表明Cu1RM1载氧体具有相对稳定的循环反应特性,是废弃活性炭化学链燃烧良好的载氧体。

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