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重金属Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)在类水滑石和皂土上的吸附行为

【摘要】: 由于各种原因,许多未经处理的重金属离子被排放到外界环境中,对土壤和水体等造成了相当严重的污染后果,因此重金属污染治理正日益受到人们的重视。重金属离子在进入环境时,发生在固体颗粒物-水界面上的吸附-脱附作用是影响其迁移、转化、生物可利用性及毒性的重要过程,对这一基本现象的科学认识,是了解重金属污染物形态分布、迁移转化和归宿、开发污染土壤修复及废水处理技术的基础。本文以Cr(Ⅵ)和Cu(Ⅱ)分别代表以阴离子和阳离子形式存在的重金属离子,选用带结构正电荷的Mg-Al类水滑石(HTlc)以及带结构负电荷的皂土为吸附剂,研究了重金属的吸附-脱附行为,考察了pH值、离子强度、温度、电解质和有机配体等对吸附行为的影响,对吸附机理进行了探讨,以期加深对重金属离子吸附行为的认识。本文的主要内容如下。 首先,综述了重金属污染的现状、危害、处理方法及重金属离子在固-液界面吸附研究的现状。 实验部分第一部分主要研究了以阴离子形式存在的Cr(Ⅵ)在Mg-Al类水滑石表面上的吸附-脱附行为。考察了温度、pH值、离子强度和添加剂等因素对吸附的影响,并结合FTIR和XRD等实验结果探讨了吸附机理。研究表明,Mg-Al型HTlc对Cr(Ⅵ)有很强的吸附能力,其吸附动力学和吸附等温线分别符合准二级速率方程和Langmuir方程,饱和吸附量达105 mg/g,是一种优良的含Cr(Ⅵ)污水的处理剂。初始pH增大,吸附量降低。无机电解质添加剂NaCl,NaNO_3,Na_2SO_4和Na_3PO_4及有机添加剂EDTA和柠檬酸均能明显抑制Cr(Ⅵ)在HTlc上的吸附,其抑制吸附作用的强弱顺序分别为Na_3PO_4≥Na_2SO_4≥NaClNaNO_3和柠檬酸EDTA。Cr(Ⅵ)在HTlc上的吸附层在微观上可分为因化学键合作用而形成的内络合层和因静电作用而形成的外络合层。脱附过程与吸附反应动力学相似,即也符合准二级反应动力学方程。类水滑石对Cr(Ⅵ)具有较强的吸附能力,吸附和脱附是不可逆的。脱附剂种类不同,脱附能力也不同,价态高的阴离子更易把Cr(Ⅵ)脱附下来。脱附剂浓度越大,脱附效率越高。脱附剂的pH值越大,脱附效率越高。但pH值太低时,因破坏类水滑石的结构,脱附率增加。 第二部分主要研究了CuSO_4在Mg-Al类水滑石表面上的吸附-脱附行为。Mg-Al类水滑石表现出很好的从CuSO_4溶液中除去Cu~(2+)的能力,说明类水滑石是一种潜在的良好的从水溶液中除去重金属离子的无机吸附剂。Cu~(2+)在类水滑石表面上的吸附动力学和热力学分别遵从准二级方程和Langmuir方程。Cu~(2+)在类水滑石表面上的去除率与溶液体系的初始pH值密切相关,当初始pH值为5~7时,去除率随pH值的增大而急剧增大,当初始pH值为4~5时,去除率变化不大,而当初始pH大于7时,去除率几乎达到100%。AlCl_3的存在降低Cu~(2+)在类水滑石上的吸附量,而NaCl和MgCl_2的存在能增大Cu~(2+)在类水滑石上的吸附量。在所研究的浓度范围内,外加有机配体(柠檬酸和EDTA)能够降低Cu~(2+)在类水滑石上的吸附量。在SO_4~(2-)阴离子存在下,类水滑石除去Cu~(2+)的可能性机理为表面诱导生成Cu~(2+)的氢氧化物沉淀和SO_4~(2-)在类水滑石和Cu~(2+)之间的连接效应而导致的表面络合吸附。表面诱导沉淀除去Cu~(2+)的能力比因SO_4~(2-)的连接效应除去Cu~(2+)的能力大得多。脱附实验证明,Cu~(2+)与类水滑石的作用力非常强,不易被脱附,因此Cu~(2+)被类水滑石吸附后不易造成二次污染。 第三部分主要研究了CuCl_2在Mg-Al类水滑石表面上的吸附行为以及试剂添加顺序对吸附行为的影响。实验表明,Mg-Al类水滑石表现出很好的从CuCl_2溶液中除去Cu~(2+)的能力,说明类水滑石是一种潜在的良好的从水溶液中除去重金属离子的无机吸附剂。Cu~(2+)在类水滑石表面上的吸附动力学和等温线分别遵从准二级方程和Langmuir方程。电解质(NaNO_3)基本不影响Cu~(2+)的吸附量。EDTA对Cu~(2+)在HTlc上吸附的影响与加样顺序有关。在HTlc-EDTA体系中加CuCl_2和在HTlc-CuCl_2体系中加EDTA,EDTA的存在可明显降低Cu~(2+)的吸附,且前者降低的幅度大于后者;而在EDTA-CuCl_2体系中加HTlc,EDTA的存在基本不影响Cu~(2+)的吸附。 第四部分主要研究了CuSO_4和CuCl_2在皂土表面上的吸附行为。Cu~(2+)在皂土上的吸附动力学符合准二级速率方程,等温线符合Langmuir模式。无机电解质和有机配体皆可抑制Cu~(2+)在皂土上的吸附。pH值升高,吸附量增大。Cu~(2+)在皂土上的吸附机理主要为表面络合作用,在微观上可分为因化学键合作用而形成的内络合层和因静电作用而形成的外络合层。

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