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部分钚基、铀基合金辐照条件下的相图计算与相场法研究

【摘要】:核能是一种备受瞩目的清洁能源,而通过裂变反应产生核能的核燃料是反应堆的核心,其安全性和可靠性是核能利用的关键。核燃料在使用过程中受到辐照会产生各种复杂的相转变,不仅给整个反应堆带来安全隐患,也增加了乏燃料的处理的难度。目前,由于核燃料的特殊性,其实验研究的条件非常严苛,成本也较高。因此,基于热力学和相场法开展辐照环境下各种结构相和微观组织稳定性的研究对核燃料的开发具有重要意义。本论文结合辐照条件下的有效自由能模型和传统热力学模型,分别对纯Pu以及Pu-X(X:Ga,U)和U-X(X:Ti,V)二元合金在辐照条件下的相图进行了计算,并利用相场法对辐照条件下的U-Nb合金调幅分解过程中的组织演化进行研究。主要的研究成果如下:(1)针对纯Pu和Pu-X(X:Ga,U)合金,基于文献报道的热力学和动力学参数,采用有效自由能模型研究了不同辐照强度对各相总自由能的影响,计算了不同辐照条件的相图。结果表明,在辐照条件下纯Pu的α-Pu相在低温下有稳定的趋势;低辐照条件下Pu-Ga二元相图中δ相的稳定,解释了现有两种实验相图富Pu角出现较大偏差的原因;Pu-U相图中α-Pu+σ两相区的高温边界随着K0值和ηrepl的升高而升高,σ+α-U相区范围则随辐照强度增强而减小。(2)针对U-X(X:Ti,V)合金,基于文献报道的热力学和扩散参数,采用辐照环境下的有效自由能模型,计算了承受不同辐照强度的U-X(X:Ti,V)二元系合金的平衡相图。计算结果表明,辐照对平衡相图的低温部分影响更大。U-Ti合金相图的低温区域出现了连续固溶的(βTi,γU)相,U-V合金相图的低温区域出现了连续固溶的(γU,V)相,且(βTi,γU)相、(γU,V)相区域随辐照强度的增强而扩大。(3)针对U-Nb合金的调幅分解,基于文献报道的相关热力学参数和相场模型,通过考虑在相场控制方程中增加辐照项,分别研究了不同的辐照条件对调幅分解过程和调幅分解两相组织的影响。计算结果表明,辐照能有效地抑制调幅分解过程,减少富Nb相的生成,辐照强度越强,对调幅分解过程的抑制效果愈明显;对于调幅分解产生的两相平衡组织,辐照能促其继续发生分解,减小富Nb相的体积分数。本研究分别针对部分Pu基、U基合金开展了辐照条件下的相稳定性计算和调幅分解组织演化的模拟,这些研究成果将为新型核燃料的设计以及乏燃料的处理提供重要的理论依据。

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