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酶辅助构建DNA纳米结构及其在无机纳米材料合成中的应用研究

【摘要】:脱氧核糖核酸(DNA)不仅是生物体中遗传信息的载体,还可以作为纳米材料的构筑单元。尺寸大、复杂度高的纳米结构的组装一直是DNA纳米技术研究工作者努力的方向。基于DNATiles的组装是当前被广泛认可的方案,即先组装出结构单元(Tile),再将数个结构单元堆积成更大的结构。然而,目前基于DNA Tiles构建的纳米结构大多是相同Tiles的简单堆积,若能实现不同形状和尺寸的Tiles的组合将大大提高纳米结构的复杂度。DNA折纸(Origami)Tiles可以一步组装,且组装过程对化学计量比的要求较低,操作简单、产物形状多样,是一种良好的结构单元。然而,DNA Origami Tiles的尺寸受到构成它的长链长度的限制,而且不同形状的DNA Origami Tiles之间短链不可以被重复使用,增加了DNA序列设计的困难。结构DNA纳米技术领域发展至今,多种纳米结构被成功构建,其形状的可编辑性吸引了大批科研工作者将其应用于其他纳米材料的可控制备研究,实现了特殊形状的金属、有机材料的制备。然而,对于应用广泛的纳米二氧化硅的可控制备,目前尚无一个有效的办法。为了解决以上问题,本文针对不同尺寸DNA Origami Tiles的构建及DNA纳米结构应用于二氧化硅纳米颗粒的可控制备两个方向展开研究:1、在DNA折纸术中引入单链Tile的概念,通过挑选初始结构(画布)特定位置的订书钉链与长链进行组装,并利用单链特异性核酸酶切除未结合订书钉链的部分长链片段,从而实现了多种不同尺寸、不同分子量大小的DNA纳米图形的组装,包括矩形、三角形、梯形等简单几何图形,特殊符号以及多种镂空图形,提供了一种构建不同尺寸DNA Origami Tiles的方法。并且,以此法构建的不同形状的纳米结构之间,部分短链可以被重复使用,减轻了设计的负担。2、为了充分利用DNA纳米结构的形状,我们以DNA Origami为模板,利用TMAPS作为DNA与二氧化硅之间的桥接分子,首次在溶液环境中实现了二氧化硅在DNA Origami表面的沉积,成功组装出了单个矩形、圆筒、三角形等多种形状的DNA Origami@SiO2纳米颗粒,并通过调节溶液的pH值,实现了二氧化硅纳米颗粒在溶液中的分散。

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