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碳化钼的制备与氢析出性能研究及乙醇电氧化的原位红外光谱研究

【摘要】:(1)碳化钼具有价格低廉、对氢析出反应活性高及稳定性好等特点被认为是有希望替代Pt的氢析出反应催化剂。本工作采用钼酸钠和2,6-二氨基吡啶为反应原料,通过不断进行盐封的过程使得前驱体被紧紧包覆在NaCl中,经惰性气氛下煅烧制得盐封后碳化钼。采用EDS、XRD以及XPS等技术对盐封后碳化钼的组成和结构进行了表征。结果表明,产物为斜方晶系的Mo2C,也含有被氧气氧化的氧化铝。结合XPS和TOF数的计算,表明盐封过程中形成的孔有助于暴露更多活性位点,同时也扩大了与氧气的接触面积,导致催化剂表面氧化钼的含量增加。总的来说,盐封后的催化剂氢析出性能明显的提高,当电流密度达到10 mAcm-2时,过电位仅为175 mV左右。析氢反应性能提高的原因可归结如下:(1)盐封过程通过造孔暴露出更多的活性位点;(2)相对的多孔结构与较大的比表面积有利于反应过程中的传质传荷。盐封后碳化钼的Tafel斜率为88 mV/dec,可证明催化剂表面发生的氢析出反应遵循Volmer-Heyrovsky机理并以电化学脱附步骤为反应的速控步骤。(2)直接乙醇燃料电池由于具有能量密度高、操作条件温和、安全环保等优点而被人们认为是一种极具潜力的能源转化装置。直接乙醇燃料电池可视为一种绿色能源,因为乙醇毒性较低并且可由生物质通过发酵制得,是一种完全可再生的资源。由于Pd催化剂上CO毒化效应小,因而本工作选择以Pd为模型催化剂,研究乙醇的电催化氧化机理。采用恒电位电沉积的方法制得了 Pd纳米催化剂,利用Pd纳米催化剂在不同温度下对乙醇氧化的CV曲线,结合阿仑尼乌斯公式求得了在-0.13 V化学反应所需的表观活化能约为Ea为16.03 kJ/mol。之后开展了 Pd催化剂在不同温度(25 °C、35°0C、45 °C、55° C)下对乙醇电氧化的原位红外光谱研究,结果表明随着温度的提高,乙醇完全氧化为CO_2的选择性有了明显的提高,当温度达到55 °C时的选择性为室温(25 °C)下的3.6倍。最后,采用硒化锌窗片研究了室温(25 °C)下Pd纳米催化剂对乙醇氧化的电化学原位红外光谱,并成功检测到了位于933 cm-1的归于乙醛的特征谱峰,并据此初步地推测了乙醇于碱性条件下在Pd电极上的电氧化机理。结合定量计算的结果推测:在较高的温度下,反应的中间体更偏向于采取双碳同时吸附在相邻的二个Pd原子上的吸附模式,乙醇分子中更容易发生C-C键的断裂,因此高温下乙醇经12电子的转移过程完全氧化为CO_2的选择性明显提高。

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