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氧化还原刺激响应DNA动态自组装及DNA辅助金纳米粒子构象可控结构制备

【摘要】:DNA分子,除了作为生命遗传信息的重要载体,也是一种具有超强组装能力的纳米单元。上世纪八十年代,DNA纳米技术领域奠基人Nadrian C.Seeman教授突破DNA作为生物分子的思维定势,开创性地提出可以利用DNA分子实现微纳结构精巧组装。经过近四十年的发展,DNA纳米技术已经发展成为一个多学科高度交叉、应用前景极其广泛的新兴研究领域。利用DNA纳米技术,一方面可以构建复杂的微纳有序(静态)结构,包括DNA微纳结构以及DNA-功能基元杂化结构;另一方面可以实现微纳(动态)器件的精确控制,包括DNA分子机器、DNA分子计算等。本论文围绕小分子参与调控的DNA动态自组装以及DNA辅助金纳米粒子寡聚结构组装两方面开展研究,详细如下:1.提出了一种简便通用的氧化还原刺激响应DNA动态自组装方法。以往开发的氧化还原刺激响应DNA动态自组装基本都依赖在DNA分子骨架上引入响应性化学基团,成本高、操作繁琐。为了发展简便通用的方法,我们提出利用氧化还原响应性小分子介导并调控DNA动态自组装的新思路。在该方法中,利用了胱胺分子与半胱胺分子对DNA自组装静电屏蔽稳定作用的差异(双质子化胱胺cysamine~(2+)稳定DNA组装结构,单质子化半胱胺cysteamine~+不能稳定DNA组装结构),以及它们之间的氧化还原响应转化关系(胱胺分子被还原,转化为2个半胱胺;2个半胱胺分子发生氧化,转化为胱胺),发展了一种序列非依赖氧化还原刺激响应DNA动态自组装方法。利用胱胺分子,成功组装了DNA四面体、立方体、DNA二维阵列以及DNA矩形折纸结构。进一步,采用聚丙烯酰胺凝胶电泳方法验证了DNA多面体结构(四面体、立方体)氧化还原刺激响应性组装与解组装循环过程。这种调控策略,既不依赖DNA特殊碱基序列,也不需要繁琐复杂的化学修饰过程,简便易操作。值得一提的是,这种方法具有很好的可拓展性,利用其他功能小分子有望发展特殊响应型DNA动态自组装方法。2.提出了一种DNA辅助的金纳米粒子构象可控寡聚结构组装方法。DNA分子具有超强的组装能力,通过DNA分子辅助已经构建了其他功能纳米基元的众多组装结构,如:二聚体、三聚体等。但是,构象控制一直是该领域的重要难题。基于DNA模块自组装策略,发展了一种DNA辅助金纳米粒子构象可控寡聚结构组装的新方法。该方法中,将1条DNA三分支模块中心链(Y1SH)连接至金纳米粒子表面,在模块另外两条链的辅助下,通过DNA三分支模块的组装路径,构筑了金纳米粒子构象可控寡聚结构。我们设计并组装了两种不同构象的金纳米粒子寡聚结构,即四面体构象结构和八面体构象结构。值得一提的是,使用相同的AuNP-DNA_1复合物,仅仅通过更换短链组合调控三分支模块的分支长度,便分别得到了这两种构象完全不同的寡聚结构。我们结合琼脂糖凝胶电泳技术对组装产物进行了分离,利用透射电镜对组装产物进行了显微表征。这种纳米粒子构象可控组装方法,具有很好的拓展性。利用不同的中心链(1条)以及短链组合(2条),引入不同材质的纳米粒子(例如:铂纳米粒子、银纳米粒子、核壳纳米粒子等),有望发展具有特殊性质的构象可控多组分组装材料,为新材料的开发提供强有力的技术支持。

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