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几种事故容错燃料包壳涂层的设计、制备与性能研究

【摘要】:事故容错燃料是日本福岛事故后世界各国积极开发的新一代核燃料系统。与标准的UO2-Zr燃料体系相比,新型的事故容错燃料能够在相当长的一段时间内容忍堆芯失水事故,并且在正常运行工况下维持或者提高燃料的性能。在现有的研究策略中,涂层涂覆锆合金包壳可以在保留现有核电站设计的基础上提高锆合金包壳的力学性能和抗氧化性能,具有更高的经济效益。本论文针对事故容错燃料锆合金防护涂层的应用背景,选择Zr-Me-C(Me=Al、Si和Y)和Cr2AlC作为候选材料,系统地研究了两种涂层体系的制备、显微结构和性能。主要研究目标为:评估Zr-Me-C和Cr2AlC涂层体系在事故容错燃料中的应用前景。开展了以下几个方面的工作:通过研究ZrC0.55涂层中添加不同种类和含量的Me元素后相成分、微观形貌、力学性能和抗氧化性能的变化发现:当添加的第三组元含量较少时,Me固溶在碳化物晶格中;随着Me含量的增加,Zr-Me-C涂层的相组成由固溶体转变为纳米复合材料。Me元素与碳的亲和力决定在Me元素在ZrC0.55中的极限固溶度。三类Zr-Me-C涂层中,Y元素在ZrC0.55中具有最大的极限固溶度,28.2 at.%Y仍可以完全固溶在碳化物晶格中;而当添加的Al或Si含量分别超过17.7 at.%或13.6 at.%时,在晶界处有非晶相生成。三类Zr-Me-C涂层中,含有17.7 at.%Al涂层表现出最优异的综合性能:相比于Zr-Si-C和Zr-Y-C涂层,含有17.7at.%Al涂层具有更大的硬度(17GPa)和弹性模量(252GPa);在高温空气氧化过程中能够推迟氧化锆相变的发生,保持氧化产物的完整性;并且在水蒸气氧化实验中表现出最低的增重,800℃和1200℃水蒸气氧化3600 s后相比锆合金增重分别下降了 38%和11%,且表面完整没有裂纹的出现。进一步在单层涂层的基础上,设计出总厚度为6 μm的ZrC0.55/[nc-(Zr3Al)Cx/a-C]复合涂层,通过对其性能研究发现:在800℃的水蒸气环境中,ZrC0.55/[nc-(Zr3Al)Cx/a-C]复合涂层表现出优异的抗氧化性能,能够为锆合金提供良好的防护,抛物线速率常数相比于锆合金下降了 一个数量级;ZrC0.55/[nc-(Zr3Al)Cx/a-C]复合涂层能够降低锆合金包壳在微动状态下的磨损率,其中磨损深度相比于锆合金下降了 50%,磨损系数下降59%。针对事故容错燃料的应用背景,ZrC0.55/[nc-(Zr3Al)Cx/a-C]复合涂层表现出优异的抗氧化性能和耐磨损性能,是一种潜在的事故容错燃料候选防护涂层。对Cr2AlC涂层在模拟的核反应堆正常运行工况和事故工况下的氧化行为研究表明:相比于锆合金,Cr2AlC涂层在高温高压水和高温水蒸气环境下都表现出更为优异的抗氧化性能。在高温高压水中,Cr2AlC表面生成的Cr2O3氧化膜有效减缓了含氧离子的扩散,表现出与金属Cr相当的耐腐蚀性能。涂层的微观形貌能够影响涂层对锆合金基体的防护,等轴晶Cr2AlC涂层回避了高温高压水沿贯通性裂纹向锆合金内的扩散的风险,在腐蚀过程中保护锆合金基体免于腐蚀。高温水蒸气氧化测试中,Cr2AlC涂层相比于锆合金表现出较低的增重。在900℃和1000℃形成的Al2O3外氧化层以及1100℃和1200℃形成的Al2O3和Cr2O3混合层降低了含氧离子的扩散速度。氧化过程中,涂层中的Al元素向锆合金基体中快速扩散,加速了 Cr2AlC涂层的分解。为了提高涂层的抗氧化性能,需要引入过渡层限制Al元素的扩散。由于在Cr、Nb和Mo三种过渡层候选材料中,Cr涂层在高温下与锆合金间形成的互扩散区最窄,对锆合金的影响最小,被选用为Cr2AlC涂层的过渡层。针对事故容错燃料的应用背景,双层Cr/Cr2AlC涂层表现出优异的抗氧化性能和耐磨损性能,是一种潜在的事故容错燃料候选防护涂层:在900℃的水蒸气环境中,Cr/Cr2AlC涂层表现出优异的抗氧化性能,能够为锆合金提供良好的防护,抛物线速率常数相比于锆合金下降了两个数量级。Cr过渡层的使用有效限制了Al元素向锆合金内的扩散,确保了在涂层表面连续致密α-Al2O3层的形成。此外,总厚度为6 μm的Cr/Cr2AlC涂层能够降低锆合金包壳在微动状态下的磨损率,其最大磨损深度仅为锆合金最大磨损深度的1/20,磨损系数相比于锆合金下降了一个数量级。

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