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高比能硫/硒基二次电池正极材料的制备及储能研究

【摘要】:发展具有高能量密度的正极材料是当前二次电池研究的热点方向,也是解决能源问题,实现能源高效利用的重要途径之一。硫基电极材料因具有超高的理论能量密度受到了研究者的广泛关注,但是硫正极面临着导电性差、循环过程中中间产物易溶解穿梭及材料体积膨胀等关键问题,导致硫电极比容量低、倍率性能差、循环寿命短,限制了其商业化应用。硒与硫具有相似的化学性质,而且导电性更好,将其作为正极材料可以提供与硫电极相当的体积能量密度,但硒正极也面临着与硫类似的问题,包括中间产物的穿梭效应及体积膨胀问题等。合理设计和构筑复合硫/硒基电极材料是实现其高能量密度发挥的关键。本论文针对高比能硫/硒基正极材料存在的问题,通过对电极材料结构进行合理地设计和优化,提高了材料的电化学性能,并揭示了材料的储能机理,从而明晰了电极材料的构效关系。具体研究内容如下:第一章对硫/硒基正极材料的研究现状进行了详细的综述,并引出了论文的研究背景和研究思路。第二章对实验过程中所用的药品、仪器及测试表征手段等进行了详细的介绍。第三章介绍了通过将硒引入硫分子中制备了硫硒复合物,并进一步制备了硫硒复合物碳纳米纤维膜,该薄膜电极具有稳定的硫硒键和碳硫键,从而提高了复合电极的导电性,抑制了多硫/硒化物的穿梭效应,实现了具有极好循环稳定性的锂硫电池。第四章介绍了通过液相剥离法制备了二维导电MXene纳米片作为硫的载体,随后在二者的复合物表面原位包覆薄层的聚多巴胺,利用MXene和聚多巴胺对多硫化物的双重固定作用,实现了高的载硫量和优异的电化学性能。第五章介绍了通过构筑TiN-VN异质结修饰的的多孔碳纤维薄膜,并将其分别用作硫和锂的载体,有效抑制了多硫化物的穿梭,促进了多硫化物的转化过程,实现了锂的均匀沉积,抑制了锂枝晶的生长,实现了高比能长寿命的锂硫电池。第六章介绍了将氮氧共掺杂的柔性多孔碳基体作为硒的载体,提高了硒的负载量,有效缓解了硒的体积变化,并增强了基体对多硒化物的吸附能力,进而提高了硒的利用率和电极结构的稳定性,实现了优异的储钠/钾能力。第七章介绍了通过将氮掺杂柔性多孔碳纤维分别用作S,Se和SeS2的载体材料,证实了 SeS2复合正极具有更优异的反应动力学和电化学性能,进一步通过提高碳基体中吡啶氮和吡咯氮的含量,实现了高比能、长寿命的K-SeS2电池。第八章对整篇论文进行了总述,指出了这些工作的创新点和不足之处,并对下一步工作内容进行了规划和展望。此外,在论文附录A和附录B中,我们介绍了关于磷酸钒钠作为钠离子电池及全固态钠电池正极材料的研究,包括对电极材料的结构设计和性能优化等。

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