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新型镁硫电池电解质的设计、合成及表征

【摘要】:金属镁是一种非常有潜力的多价态电池负极材料。和目前研究较多的金属锂相比较,金属镁作为电池负极具有诸多的优势,如体积比容量高(3833 mAh cm-3vs.2062mA h cm-3),约为金属锂的两倍;储量丰富,价格便宜(~$2700/吨vs.~$64000/吨)。更为重要的是,镁在电沉积过程中并不容易产生枝晶形貌,无明显的安全隐患。将金属镁与转换电极硫进行匹配,得到的镁硫电池可以达到大于3260 Wh L-1的理论能量密度,因此在近几年内,镁硫电池引起了大家广泛的关注。然而,镁硫电池的发展目前仍处于初期阶段,主要的原因之一在于缺乏可以同时与镁和硫进行匹配的合适的电解液(能够可逆沉积溶解镁、非亲核、电化学窗口宽、离子电导率高、合成过程简单、成本低等),因此,改善现有的镁硫电池电解液的性能,以及设计和开发新型的镁硫电池电解液尤为重要。根据镁硫电池电解液未来的发展和应用需求,我们主要开展了以下四个方面的工作:(1)提出LiCl添加剂可以有效改善镁负极性能。与基于有机镁盐合成的镁电池电解质相比,基于MgCl2-AlCl3合成的全无机电解质(MACC)成本更低,且对空气和水具有更好的稳定性。近期开发的一款以[Mg(THF)6][AlCl4]2为电解质的MACC电解液被证明可应用于镁硫电池,然而,镁在其中发生沉积溶解时具有较大的过电位,严重阻碍了其在镁硫电池中的应用。通过在此电解液中添加LiCl,镁的沉积溶解过电位发生了大幅度降低。实验数据和密度泛函理论计算结果表明,在[Mg(THF)6][AlCl4]2电解液中,镁片表面极易被难溶的、离子电导率低的MgCl2覆盖,而添加的LiCl可以促进镁片表面MgCl2的溶解。利用LiCl活化镁片的策略,镁硫电池的循环寿命可延长至500圈,且库伦效率接近100%。(2)合成了一款低成本且性能优异的MgCl2-LiCl/THF电解液。低成本且高效的非亲核性电解液的开发对镁硫电池的发展至关重要。通过将简单盐MgCl2和LiCl溶解在THF中,我们合成了一款新型的全无机电解质。该电解质的电化学窗口高达3.3 V(vs.Mg/Mg2+),且沉积溶解金属镁的过电势很低(0.5mA cm-2,±40mV)。利用拉曼光谱和核磁共振光谱,对MgCl2和LiCl在THF中的相互作用进行了表征。利用这种新型的电解质组装的镁硫电池表现出优异的循环性能和倍率性能:在0.1 C(1 C=1675 mA g-1)的倍率条件下,镁硫电池可循环500圈次以上,且放电比容量仍有1100 mAhg-1;在2C的倍率条件下,镁硫电池的放电比容量为800 mAh g-1。(3)合成了一款无需进行电化学活化且成本低的高效镁电池电解液[Mg2Cl3(THF)6][HMDSLiCl](HMDS代表六甲基二硅氮烷)。无电化学活化过程且低成本对镁电池电解液未来商业化的生产至关重要。目前报导的镁电池电解液中,成本最低的为基于MgCl2-AlCl3的全无机电解液。然而,只有经过较长时间的电化学活化过程,这款电解液沉积溶解镁的库伦效率才会达到100%。这里,我们利用无机盐MgCl2和有机盐HMDSLi,首次合成了一款成本低且无需进行电化学活化的高效镁电池电解液[Mg2Cl3(THF)6][HMDSLiCl]。该电解液首圈沉积溶解镁的库伦效率为100%,运用此电解液组装的镁硫电池可循环40圈,放电比容量大于1000 mAh g-1。(4)合成了第一款可用于镁硫电池的凝胶态聚合物电解质MgCl-FTGB(FTGB代表聚氟化四乙醇硼阴离子)。与液态电解质相比,聚合物电解质可以显着地提高电池的安全性和柔性。通过硼氢化氯镁与氟化四乙醇在玻纤隔膜上的原位交联反应,合成了一款可用于镁硫电池的凝胶电解质。该电解质可以有效地沉积溶解镁,室温离子电导率为4.51×10-5 S cm-1,电化学窗口高达4.8 V(vs.Mg/Mg2+),且具有较高的镁离子迁移数0.733。利用此凝胶电解质MgCl-FTGB组装的镁硫电池可运行50圈,放电比容量仍有1000 mAh g-1。

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