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二维纳米材料的可控合成及其磁电输运行为研究

【摘要】:超薄二维材料因其独特的结构,优异的性能以及丰富的潜在应用,已经在凝聚态物理,材料科学,化学和纳米科技等领域成为研究热点,并为解决一系列制约人类社会发展进步的问题提供全新视角。然而,作为其研究应用的前提和保证,二维材料的可控制备和精准控制依然存在很大的挑战,这不仅限制了人们对其本征性能的研究和探索,而且制约了其结构和电子行为的调控和优化,更阻碍了它实现工业化生产应用的步伐。本论文以功能性二维纳米材料为研究对象,基于二维材料的晶体结构和电子结构,探索和发展实现二维纳米材料功能导向的可控制备的新思路、新方法与新体系。同时,在保证二维纳米材料明确结构的前提下,实现对其表面结构和电学行为的调控和优化。作者旨在开发应力调控和拓扑化学转化策略等可控制备方法,结合表面化学修饰,缺陷工程,相变工程等电子结构调制手段,对二维纳米材料的宏观磁电输运行为进行探索研究,从原子尺度上理解其在维度限域下微观结构与宏观磁电性能之间的构效关系。本论文主要研究内容如下:1.作者研究了层状过渡金属硫属化物纳米片的本征磁电输运性能。通过应力调控策略,作者实现纯相大尺寸1T'-MoX2(X=S,Se,Te)单层片的制备,突破亚稳相1T'-MoX2单层片合成面临的相不纯和尺寸小的瓶颈。磁电输运测试表明亚稳相1T'-MoS2纳米片具有本征超导性能,并且展现出非常规的超导上临界磁场。这种亚稳相二维材料的合成及超导性能研究为探索拓扑超导态提供新的思路。2.作者利用结构修饰调节层状过渡金属硫属化物纳米片的磁电输运性能。通过酸辅助剥离,作者制备出具有可调密度的亚纳米孔结构TaS2单层纳米片。这种结构缺陷带来可调的无序度,对TaS2单层的超导性能产生异常的增强效应。随着无序度增强,单层TaS2的超导温度从2.89 K增加至3.61 K,与传统沉积型二维超导体的行为具有明显差异。相关表征证实这种现象是Ta原子结构缺陷诱导载流子浓度提升导致的。缺陷增强的超导行为反映出结构缺陷对二维体系的电子结构产生巨大影响,且本征二维结构对于理解二维超导与无序的关联具有新的认识。3.作者进一步利用化学修饰优化二维层状材料的自旋结构,并调控其磁电输运行为。针对石墨烯因无局域磁矩而阻碍其自旋电子学发展的问题,作者通过表面化学修饰构建了一种基于石墨烯的超顺磁结构,并在室温下实现对磁场的超灵敏响应。通过引入活性的巯基官能团,石墨烯框架诱导出局域磁矩,并进一步调控表面巯基的数量实现铁磁到超顺磁的磁结构转变,从而获得室温低场下大的负磁阻效应。超顺磁结构为石墨烯在自旋电子学领域的发展提供了新的思路。4.作者拓展了非层状材料二维化的合成手段,为二维非层状材料的磁电输运性能研究提供平台。利用拓扑化学转化手段,具有二维特性的Te结构得以在层状前驱体框架中保留,并通过液相剥离得到不同厚度的非层状Te纳米片。电学测试表明,非层状Te纳米片的光电性能由于受到表面氧气分子吸附,表现出随着厚度切换的响应度。通过理论计算和对比试验,这种响应性的切换被认为是来源于光生电荷和氧气辅助的表面缺陷态的竞争。不仅如此,非层状Te纳米片还展现出厚度相关的磁阻行为。此工作表明维度效应对非层状结构的电子结构和电学行为具有至关重要的影响。

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