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纳米结构碳/碳化钼复合材料的制备及其电催化析氢性能研究

【摘要】:电解水是制备氢气最有效的方法之一。探寻高效、廉价电催化剂来降低电解水析氢能耗、提升析氢(HER)效率引起科研工作者极大的兴趣。由于与Pt具有相似的d能带电子密度状态,碳化钼基电催化剂已被证实具有较好电催化析氢活性,但仍存催化剂在制备过程中容易团聚而导致催化活性降低、Mo-H键结合能大而导致氢气不易析出等问题。针对这些问题,本文设计纳米结构氮掺杂碳碳化钼纳米粒子,抑制粒子团聚、增大电解液与材料接触面、暴露更多活性位点、优化碳化钼电子结构,以期提升其电催化析氢性能,详细探究材料结构与性能关系,具体内容如下:(1)以聚丙烯腈为碳源、乙酰丙酮钼为钼源,用静电纺丝及退火方法来制备氮掺杂碳纳米纤维负载碳化钼纳米颗粒的复合材料(Mo_2C/NCNFs)。研究静电纺丝参数及退火温度、原料投料比对复合材料结构和形貌的影响,并进一步探讨复合材料结构变化和氮掺杂对复合材料电催化析氢性能的影响,最终揭示影响电催化活性的关键因素。电化学测试结果表明该材料具有良好的电催化析氢性能。更重要是Mo_2C/NCNFs自支撑膜直接作为电催化剂,同样具有优异的HER性能。(2)采用喷雾干燥联合退火处理方法简便地制备石墨烯缠绕的氮掺杂碳微球/碳化钼复合材料。通过控制投料比、喷雾干燥进样速度、退火温度,实现对复合材料的形貌和结构的调控。详细测试不同结构材料的电催化析氢性能,结合结构表征和分析,探寻微观结构和性能的关系。优化后的材料在酸性和碱性电解液中分别以极低的超电势(70和66 mV)获得10 mA cm~(-2)的电流密度以及拥有较小的Tafel斜率(39和37 mV dec~(-1)),显示其优异的催化活性。

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