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富锂锰正极材料表面修饰及电化学性能研究

【摘要】:随着现代通讯和新能源汽车的迅速发展,开发高能量密度和高功率密度的二次电池正极材料,实现清洁能源的高效转换与储存,成为近年来锂离子电池的研究热点。其中富锂锰基正极材料具有较高的比容量和工作电压,受到越来越多的关注。但该材料存在首次不可逆容量较高、循环过程伴随着电压衰减、倍率性能较差等问题,限制了它在锂离子动力电池领域的应用。因此,富锂锰基正极材料的制备和改性研究显得特别重要。本文以Mn、Co、Ni醋酸盐为原料,通过共沉淀法制备Li[Li0.2Mn0.54Co0.13Ni0.13]O2层状富锂锰正极材料,对其进行氧化铝表面修饰改性研究。主要内容如下:(1)采用硝酸铝为铝源制备Al2O3修饰富锂锰正极材料,研究了表面活性剂类型对修饰富锂锰正极材料结构和电化学性能的影响。研究结果表明:液相法沉积Al2O3溶液中加入十二烷基三甲基溴化铵(DTAB),有利于Al2O3纳米颗粒均匀包覆在富锂锰基正极材料表面,并增强复合材料结构的稳定性。在600 mA·g-1电流密度下,该复合材料的初始放电容量为186 mAh·g-1;经过500次循环后,其可逆放电比容量高于132 mAh·g-1,初始容量保持率达71%。此外,电压衰退现象被有效抑制,复合材料表现出优异的综合电化学性能。(2)采用醇铝水解的方法制备氧化铝,修饰改性富锂锰基正极材料。研究结果表明,Al2O3修饰层能够有效阻止电解液与活性物质的接触,提高材料的充放电循环性能,并抑制电压衰减现象。其中3wt.%Al2O3含量的复合材料表现出更优异的电化学性能,在600mA·g-1电流密度下初始容量为143 mAh·g-1,200次循环后容量为113mAh·g-1,容量保留率为79%。(3)采用硝酸铝热分解的方法制备Al2O3修饰富锂锰正极材料,该方法工艺简单,操作简便。实验结果表明,该方法所制得Al2O3修饰富锂锰基正极材料具有较好的电化学性能,其中3 wt.%Al2O3含量的复合材料循环性能最好,在600 mA·g-1电流密度下初始容量为134mAh·g-1,500次循环后容量为95 mAh·g-1,容量保留率为71%,同时电压衰减现象得到明显抑制,高倍率性能得到提升。

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