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硫化锂正极材料的制备及电化学性能

【摘要】:为了适应未来社会对经济、环保、高效的能源体系要求,研究开发新型绿色能量存储材料及器件,已成为各国科学家们关注的重点。锂硫电池因具有理论能量密度高(2674Wh·kg-1和2697Wh.L-1)、成本便宜、环境友好等优势,成为最具发展前景的下一代能源存储体系之一。但是正极材料的电绝缘特性、充放电过程中多硫化物的穿梭效应、体积应变以及负极材料锂易生成枝晶等问题,导致锂硫电池的循环稳定性和安全性能较差,严重制约了其产业化进程。硫化锂是硫放电后的终产物,因其本身含有锂源,可以采用非锂负极与其匹配制备全电池,从而提高电池安全性。然而,硫化锂正极材料同样存在导电性差和多硫化物溶解穿梭的问题,本文设计并制备了碳包覆Li2S@C复合正极材料,并采用纳米化策略来进一步改善Li2S正极材料导电性能,使得正极材料的电化学性能得到了大幅改善。主要研究工作如下:(1)以PVP为碳源,利用Li2S和PVP在四氢呋喃溶剂中溶解度的差异,通过调控温度蒸发溶剂,使Li2S和PVP先后析出,之后通过高温退火的方法将PVP分解碳化,得到碳包覆的Li2S复合正极材料。该复合材料表现了较好的电化学性能,在0.2C充放电时,首次放电容量为865.4mAh·g-1 100次循环之后,其容量衰退至593.1 mAh·g-1,库伦效率降至93%。(2)以纳米级聚苯乙烯(PS)微球为形核剂,利用溶液蒸发和化学气相沉积(CVD)相结合的方法制备纳米尺度核壳结构的复合正极材料。因为PS球在高温下会裂解,所以制备得到的复合材料壳层内部有一定空间余量,可以缓解体积效应。复合正极材料表面CVD沉积的碳壳层一方面提高了活性物质Li2S的导电性,另一方面作为阻挡层,可以有效地将充放电过程中产生的多硫化物限制在壳层内部,抑制多硫化物的穿梭效应,提高活性物质的利用率,从而提高材料的循环性能。而纳米化的结构设计有效缩短了锂离子在正极材料中的扩散距离,从而使得整个正极材料的离子和电子传输速度得到提高,继而改善正极材料的倍率性能。在0.2C充放电时,首次放电容量为1121.9mAh·g-1,100次循环之后,其可逆容量仍可保持为804.2mAh·g-1,容量保持率为71.7%,库伦效率维持在96%以上。在1C和2C的高测试电流下,其容量仍可以达到760.7 mAh.g-1和682.9 mAh.g-1。(3)以纳米导电炭黑颗粒为形核剂,利用溶液蒸发和CVD相结合的方法合成类似鸡蛋结构的复合正极材料nano-Li2S@C,其中纳米导电炭黑为蛋黄,Li2S为蛋白,表面包覆层为蛋壳。在纳米化设计和碳包覆协同作用下,电极显示了良好的循环和倍率性能。在0.2C充放电时,首次放电容量为1083.5 mAh·g-1,100次循环之后,其可逆容量仍可保持为893.6mAh·g-1,容量保持率为82.5%,库伦效率维持在96%以上。在1C和2C的高测试电流下,其容量仍可以达到763.5 mAh.g-1 和 625.8 mAh.g-1。

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