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高性能锂硫电池正极的研究与开发

【摘要】:随着能源和环境问题的日益突出,以及电子电动设备,尤其是电动汽车的迅猛发展,传统锂离子电池已经无法满足市场需要,因此寻求一种全新的高能电池体系成为储能领域的研究热点。锂硫电池是以硫为正极,金属锂为负极的电池体系,拥有能量密度高,成本低,污染小等优点,被认为是最具潜力的下一代储能体系之一。然而,锂硫电池中由于活性物质的电子、离子传导性差,充放电过程中体积变化大,以及充放电中间产物的溶解性和伴随的“穿梭效应”等问题,导致其活性物质利用率低及循环寿命短,阻碍其实用化进程。针对锂硫电池中存在的问题,本文从硫正极入手,通过导电添加剂和多功能粘结剂两方面的设计与优化,旨在改善电极结构,抑制穿梭效应,提高电极的活性物质利用率及循环稳定性。本文首先制备了具有三维网络结构的大孔碳材料(MPC),并作为硫正极的导电添加剂。通过与不同维度的碳材料对比,发现具有丰富孔结构与高比表面积的三维网络结构碳材料可以优化活性物质分布,提供更好的电子、离子传输,同时对聚硫离子具有更好的物理吸附作用,从而抑制活性物质溶解损失,提高电池循环稳定性。在此基础上,本文还研究了不同原料比、烧结温度对所得碳材料的形貌结构,及对应硫碳复合物正极的电化学性能的影响,获得了最佳的制备条件。同时还研究了硫碳复合物中硫含量,及电极上硫载量对电池性能的影响,为获得高能量密度的锂硫电池打下基础。此外,本文对硫正极的另一组分粘结剂进行设计与优化,进一步改善锂硫电池的电化学性能。1)针对聚硫离子的溶解穿梭问题,本文针对性地提出了PNS复合型粘结剂,利用粘结剂中PVP与Nafion的协同作用使聚硫离子被束缚在正极内,抑制其溶解损失。Si02的添加进一步提高复合粘结剂对聚硫离子的吸附能力以及离子传导能力,提高电池的倍率性能。2)基于以上结果,本文进而提出和制备了改性聚苯并咪唑(mPBI)作为硫正极多功能粘结剂。其优异的机械性能可以保证稳定的电极结构,抵抗电极充放电过程中的体积变化;其分子上丰富的官能团可以通过与聚硫离子的化学相互作用对聚硫离子产生良好的化学吸附,抑制聚硫离子的溶解扩散和穿梭效应。此外,本文通过mPBI对电池隔膜进行改性,建立聚硫离子阻隔层,阻碍聚硫离子穿过隔膜,进一步抑制了穿梭效应,在不含LiNO3的电解液体系中库伦效率仍能达到95%以上。基于mPBI的硫正极表现出良好的循环性能、高温工作能力及较高的能量密度,具有一定的应用前景。3)针对电极制备过程中使用有毒有机分散剂的问题,本文还提出了采用生物质水溶性GumArabic (GA)作为硫正极粘结剂。通过物理和化学双方面的表征测试,发现基于GA粘结剂的硫正极具有均匀稳定的电极结构,其强韧的机械性能可以缓冲电极体积变化;而GA与硫和聚硫离子之间均存在化学键合作用,可以通过对活性物质的化学吸附,抑制电池容量损失和穿梭效应。所得电极具有良好的循环寿命,在长达近半年的循环测试后仍拥有841 mAhg-1的比容量,同时具有优异的倍率性能,在10C电流下仍具有460 mAhg-1的放电比容量。该工作为提高锂硫电池性能提供了新的思路,同时也为锂硫电池的规模化生产提供了绿色且有效的方案。在此基础上,本文结合MPC导电添加剂和GA粘结剂,制备了高性能的锂硫扣式电池。在MPC和GA的共同作用下,电池表现出极其优异的循环性能,在1C倍率下循环1000圈后仍拥有780.3 mAhg-1的放电比容量。同时基于该电极制作了软包装锂硫电池,获得了可超过商业化锂离子电池的面积比容量,并可稳定循环300圈以上,具有良好的商业化应用前景。

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